飲用水中消毒副產(chǎn)物三氯乙腈的控制技術(shù)研究.pdf

1、飲用水中消毒副產(chǎn)物大多具有“三致”（致癌、致畸、致突變）效應(yīng)，給人體的健康造成嚴(yán)重的威脅，因此開(kāi)展針對(duì)消毒副產(chǎn)物的控制研究，對(duì)于人類(lèi)健康、社會(huì)穩(wěn)定和經(jīng)濟(jì)發(fā)展有著深遠(yuǎn)的影響。
　　本論文以消毒副產(chǎn)物三氯乙腈(TCAN)為研究對(duì)象，主要探討了TCAN的控制方法，考察了粉末活性炭吸附、高鐵酸鉀氧化、Fe/Cu催化還原技術(shù)對(duì)TCAN的去除效果、影響因素、反應(yīng)機(jī)理以及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
　　試驗(yàn)采用液液萃取-氣相色譜儀的方法，建立了TCAN

2、的檢測(cè)分析方法，使目標(biāo)物和內(nèi)標(biāo)得到了很好的分離。加標(biāo)回收率和精密度試驗(yàn)中，得到的加標(biāo)回收率在92.9％～103.86％之間，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)在3.88～7.96％之間，檢測(cè)限為0.60～2.61μg/L，說(shuō)明準(zhǔn)確性和精密性較高。
　　研究表明:粉末活性炭(PAC)吸附TCAN的過(guò)程分為三個(gè)階段，快速階段、慢速階段和動(dòng)態(tài)平衡階段。PAC在快速吸附TCAN的階段，主要是因?yàn)镻AC表面存在大量的活性點(diǎn)位，吸附傳質(zhì)動(dòng)力大，所以TCA

3、N的去除率增長(zhǎng)速度比較快。慢速階段主要是因?yàn)镻AC表面的活性點(diǎn)位減少了，以致于PAC吸附TCAN的效率有所下降。在動(dòng)態(tài)平衡階段，PAC已經(jīng)吸附飽和。隨著PAC的投加量增加，TCAN的去除率升高，吸附效果也在提高。對(duì)于初始濃度為50μg/L的TCAN溶液，當(dāng)PAC的投加量為0.7g/L時(shí)，TCAN的去除率達(dá)到87.5％，再增加PAC的投加量，TCAN的去除率增加的也不明顯。隨著溫度的提高，吸附效果也有所上升，隨著pH的增大，PAC對(duì)TCA

4、N的去除效率降低，因?yàn)閴A性條件下不利于PAC的吸附。
　　隨著TCAN的初始濃度增加，雖然PAC對(duì)TCAN的吸附量越來(lái)越大，但TCAN的去除率卻是在下降的。原因主要是PAC的活性點(diǎn)位有限，吸附飽和之后就不會(huì)再有吸附的效果了，到吸附平衡階段，隨著初始濃度增加，TCAN的吸附量在增加，是由于初始濃度的增加產(chǎn)生了一種驅(qū)動(dòng)力，減小了TCAN在水溶液和PAC之間的傳質(zhì)阻力。PAC對(duì)TCAN的吸附與Freundlich吸附等溫線方程擬合性較好

5、，PAC吸附TCAN的反應(yīng)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)規(guī)律。
　　對(duì)于初始濃度為50μg/L的TCAN溶液，當(dāng)高鐵酸鉀的投加量一定時(shí)，隨著時(shí)間的增加，高鐵酸鉀對(duì)TCAN的去除率在增加，30min后，去除率達(dá)到64.18％，之后趨于平穩(wěn)。高鐵酸鉀投加量對(duì)TCAN的去除效果影響較大，高鐵酸鉀的投加量由0.01g/L增加到0.09g/L時(shí)，TCAN的去除率由41.08％提高到81.06％。對(duì)于初始濃度為50μg/L的TCAN溶液，在高鐵酸鉀

6、投加量為0.05g/L、溫度為25℃的條件下，pH在4.5～6.5范圍內(nèi)，TCAN的去除率隨著pH的升高而增加，當(dāng)pH為6.5，高鐵酸鉀投加量為0.05g/L時(shí)，反應(yīng)進(jìn)行30min后，TCAN的去除率達(dá)到64.23％。高鐵酸鉀降解TCAN符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律。
　　對(duì)于濃度為50μg/L的TCAN溶液，單質(zhì)Fe對(duì)TCAN的去除效果一般，去除效率為48.72％，F(xiàn)e/Cu混合物對(duì)TCAN去除效果較好，F(xiàn)e/Cu（質(zhì)量比為8∶1）對(duì)

7、TCAN的去除率為89.28％。隨著Fe/Cu投加量的增大，F(xiàn)e/Cu對(duì)TCAN的去除效率也隨著增大，當(dāng)Fe/Cu（質(zhì)量比8∶1）投加量從1g/L增加到5g/L時(shí)，去除率從55.08％增加到87.76％。隨著溫度的升高，TCAN的去除率也明顯升高。原因是溫度升高的時(shí)候，溶液中活化分子會(huì)增加，分子間的碰撞幾率也增大了，從而提高了TCAN的去除率。TCAN去除率隨著TCAN初始濃度增加而上升，當(dāng)TCAN的初始濃度從10μg/L增加到50μg