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1、本論文主要探究了甲酸電氧化和甲酸分解的催化劑,從理性設(shè)計(jì)、制備合成、表征分析以等幾個(gè)方面對(duì)催化劑進(jìn)行了研究。
首先,我們采用一種新穎溫和的合成方法,以氨水為氮源,采用水熱的方法制備一種在氧化后的碳載體中摻雜氮后負(fù)載Pd納米粒子的高活性的甲酸電氧化催化劑。以兩種引入氮含量不同的碳載體(Vulcan XC-72R)作為催化劑的載體,通過(guò)乙二醇微波還原的方法負(fù)載Pd納米粒子,得到的催化劑用于甲酸電氧化(FAEO)。與制備的的碳載鈀(
2、Pd/C-H)催化劑(41.3m2 g-1)相比,含氮量較高的Pd/N-C(high)(49.9 m2 g-1)與含氮量較低Pd/N-C(low)(41.5 m2 g-1)的催化劑均顯示出更大的電化學(xué)活性面積,這表明氮摻雜的催化劑具有優(yōu)越的甲酸電氧化的活性。Pd/N-C(high)和Pd/N-C(low)催化劑的峰電流密度分別為1294和1019 mA mg-1Pd,分別比Pd/C-H催化劑的峰電流密度(560 mA mg-1Pd)提高
3、了1.31倍和0.82倍。結(jié)果顯示,Pd/N-C催化劑中氮的含量顯著影響甲酸電氧化的性能。高氮含量促進(jìn)Pd納米粒子在碳載體上分布的更均勻,粒徑分布越窄。此外,通過(guò)對(duì)催化劑的電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示,載體中氮含量較高的催化劑具有更高的催化甲酸電氧化的催化活性和較長(zhǎng)的穩(wěn)定性。
我們還制備了甲酸分解制氫的催化劑,本文通過(guò)在催化劑Pd/C中引入微量的Pt,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在相同粒徑尺寸范圍內(nèi),催化劑Pd-Pt/C與催化劑Pd/C相比,甲酸分解的催化
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