擔載型復合硫化物催化劑和Rh量子點催化劑光催化制氫性能的研究.pdf

1、本論文分別研究了負載于MIL-101和三維石墨烯上的復合硫化物和Rh量子點催化劑在光催化制氫的性能，詳細探討了催化劑晶面結構和載體的拓撲結構變化對催化活性的影響，取得了以下創(chuàng)新性成果：
　　1.低氫吸附能Co2Ni2S4@MIL-101復合催化劑可見光催化制氫性能研究
　　通過DFT和FMOT計算模擬，得到了氫在Co2Ni2S4催化劑上不同晶面的吸附能，其中(200)晶面吸附能最低。而后通過制備化學的研究，得到了負載在MIL

2、-101上具有不同晶面的Co2Ni2S4@MIL-101復合催化劑。經過詳細的催化制氫性能研究，證實了具有(200)晶面的催化劑具有最低的析氫過電位。這個催化劑同時也表出最好的催化活性。結合表征實驗結果，發(fā)現(xiàn)錨定在MIL-101框架上的Co2Ni2S4納米粒子具有最有利于催化反應的表面原子結構，這種結構有利于光生電子的快速轉移。在可見光條件下，具有(200)晶面的Co2Ni2S4@MIL-101催化劑產氫速率為882.7μmol/120

3、min，對應的表觀量子效率為48.9％（430nm），該催化劑同時還具有最大的光電流、最低的析氫過電位（-0.33V）和最長的熒光壽命（1.49ns）。
　　2.擔載于三維石墨烯上Rh量子點催化劑可見光催化制氫研究
　　利用二維石墨烯易彎曲的特性制備了具有拓撲結構的三維石墨烯，并將Rh量子點負載于其上制備了三維石墨烯Rh量子點光催化劑，并用于光催化制氫反應研究。由于三維石墨烯具有特殊的拓撲結構，消除了電子在石墨烯層中傳遞的各