鈀-石墨烯催化劑的制備與應(yīng)用研究.pdf

1、石墨烯及其復(fù)合材料具有廣泛的應(yīng)用前景，可以應(yīng)用于電子器件、超級(jí)電容、傳感器、太陽(yáng)能電池材料等。實(shí)現(xiàn)可控制備石墨烯復(fù)合材料，對(duì)其應(yīng)用推廣具有重要的意義。目前，在制備石墨烯復(fù)合材料時(shí)，化學(xué)法制備的功能化石墨烯應(yīng)用最多，而這種石墨烯表面含有隨機(jī)分布的多種含氧官能團(tuán)，結(jié)構(gòu)并不單一，這就給石墨烯復(fù)合材料的可控制備帶來(lái)了很多問(wèn)題。金屬離子與石墨烯表面的官能團(tuán)存在較強(qiáng)的相互作用，我們也可以利用這種相互作用影響晶體成核和成長(zhǎng)過(guò)程，從而對(duì)石墨烯復(fù)合材料的

2、結(jié)構(gòu)和粒徑分布進(jìn)行調(diào)控。本論文嘗試尋找一種不使用分散劑、穩(wěn)定劑的方法，利用鈀離子與石墨烯載體的相互作用，在石墨烯表面制備結(jié)構(gòu)、尺寸、分布可控的鈀納米顆粒，探索催化劑結(jié)構(gòu)、尺寸對(duì)CO氧化反應(yīng)活性的影響及反應(yīng)機(jī)理。
　　論文首先考察了等離子體還原、氫氣還原和化學(xué)還原三種方法制備的鈀-石墨烯復(fù)合物結(jié)構(gòu)特征，通過(guò)Raman、XPS及密度泛函理論計(jì)算（DFT），證明石墨烯表面的含氧官能團(tuán)與鈀原子具有較強(qiáng)的相互作用，在鈀顆粒的接觸面很容易形成

3、PdOx，這對(duì)不同方法制備的復(fù)合物結(jié)構(gòu)具有重要影響，并使制得的復(fù)合物具有更好的穩(wěn)定性。通過(guò)TEM、HRTEM、XRD等表征，證明這3種方法在石墨烯表面制得的鈀納米顆粒分別為孿晶、單晶和多晶結(jié)構(gòu)。石墨烯復(fù)合物的制備方法及金屬負(fù)載量對(duì)CO氧化性能都有很大的影響，并通過(guò)氫氣還原控制實(shí)驗(yàn)確認(rèn)鈀-石墨烯催化劑中的活性中心為Pd0，且催化反應(yīng)具有良好的穩(wěn)定性。
　　最后，對(duì)鈀-石墨烯催化劑催化CO氧化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)測(cè)試，用理論計(jì)算的方法探討了反