激光高辨光譜和分子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士學(xué)位論文激光高辨光譜和分子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)研究姓名：史強(qiáng)申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：朱清時(shí)2000.9.1動(dòng)力學(xué)研究中常常要考慮分子系統(tǒng)隨時(shí)間的演化問題我們分別討論了STM引起的Si(100)：H(21)表面H原子脫附中的成對效應(yīng)，以及如何利用激光場和分子相互作用制備分子局域模振動(dòng)的問題對于一些較為復(fù)雜的系統(tǒng)，例如表面、團(tuán)簇、大分子和凝聚相體系的動(dòng)力學(xué)研究涉及量子力學(xué)的多體問題我們利用一個(gè)簡單的模型研究了振

2、動(dòng)非諧性對表面振動(dòng)局域化的影響，對于另外一個(gè)更加實(shí)際的問題一線形分子在4He團(tuán)簇中轉(zhuǎn)動(dòng)能級的計(jì)算，我們采用量子蒙特卡洛方法處理，得到了和實(shí)驗(yàn)值相符合的結(jié)果本論文第二部分的具體內(nèi)容如下：第四章討論如何利用強(qiáng)激光場和分子耦合制備局域模振動(dòng)態(tài)，從而達(dá)到抑制分子內(nèi)振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移的目的抑制分子內(nèi)振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移對實(shí)現(xiàn)選鍵化學(xué)有重要意義，我們的研究表明在適當(dāng)條件下，可以通過外加激光場和分子相互作用來達(dá)到上述目的在第五章討論了振動(dòng)非諧性對表面振動(dòng)局域化的影

3、響我們使用BosonHubbard模型來討論這一問題，它可以看做是XY。型分子局域模振動(dòng)的HCAO模型的自然推廣，我們采用變分平均場的方法來處理較高振動(dòng)態(tài)，解決了在高振動(dòng)量子數(shù)時(shí)計(jì)算非諧性導(dǎo)致的振動(dòng)局域化的問題近年來，波包動(dòng)力學(xué)方法被廣泛應(yīng)用于計(jì)算分子體系中的含時(shí)問題，在第六章里，我們利用這種方法計(jì)算了兩個(gè)感興趣的問題首先是STM引起的Si(100)：H(2x1)表面H原子脫附的成對效應(yīng)我們計(jì)算的重點(diǎn)在于目前提出的針對閾值電壓以上情況的

4、激發(fā)態(tài)離解模型中，SiH鍵斷裂速度與分子內(nèi)傳能速度的快慢關(guān)系我們的計(jì)算表明，直接離解的模型不能解釋這個(gè)體系中H原子脫附的成對效應(yīng)，因此需要更為精細(xì)的模型在這一章里我們還研究了周期勢場中玻色一愛因斯坦凝聚體造成的空間光柵效應(yīng)這里需要求解非線性的GrossPitaevskii方程，我們使用了虛時(shí)傳播的波包動(dòng)力學(xué)方法，結(jié)果表明，對于所要研究的問題，這是一種準(zhǔn)確和高效的m方法在第七章里，我們研究了在光譜實(shí)驗(yàn)中一個(gè)較新發(fā)現(xiàn)的現(xiàn)象一低溫液體4He團(tuán)