分子介質(zhì)中強(qiáng)場(chǎng)激光動(dòng)力學(xué)及X射線光譜學(xué)研究.pdf

1、山東師范大學(xué)博士學(xué)位論文分子介質(zhì)中強(qiáng)場(chǎng)激光動(dòng)力學(xué)及X射線光譜學(xué)研究姓名：劉紀(jì)彩申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專(zhuān)業(yè)：原子與分子物理指導(dǎo)教師：王傳奎20090405山東師范大學(xué)博士學(xué)位論文間固定的分子，可以通過(guò)脈沖頻率調(diào)制或相位裁制來(lái)實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)的完全反轉(zhuǎn)。分子的無(wú)序排布降低了介質(zhì)的雙光子激發(fā)率，使得動(dòng)態(tài)Stark效應(yīng)不能得到完全的補(bǔ)償。由共振TPA體系的M礴後解，我們還得到了描述脈沖面積(能量流量)在傳播過(guò)程中演化的雙光子面積定理。雖然雙光子面積定理是

2、關(guān)于單色激光脈沖雙光子面積的演化規(guī)律，但是嚴(yán)格的數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明，即使在伴有新的電場(chǎng)頻率成分產(chǎn)生的情況下，雙光子面積定理也能定性的解釋脈沖傳播的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)，如脈沖的雙光子吸收光限幅效應(yīng)。二、雙光子吸收光限幅效應(yīng)我們分別對(duì)飛秒超短脈沖和微秒長(zhǎng)脈沖激光在不同分子介質(zhì)中傳播的雙光子吸收光限幅效應(yīng)進(jìn)行了研究。采用預(yù)估校正的時(shí)域有限差分法(FDTD)求解全波矢MaxwellB10ch方程組，我們對(duì)超短脈沖激光在有機(jī)分子介質(zhì)4，4’二甲氨基二苯乙烯

3、中的共振TPA過(guò)程進(jìn)行了模擬。數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明體系主要發(fā)生一步TPA，在脈沖傳播過(guò)程中其光限幅行為可以用NRWA近似下的雙光子面積定理進(jìn)行很好的描述。利用脈沖通過(guò)介質(zhì)后光場(chǎng)強(qiáng)度透射率與入射光強(qiáng)的關(guān)系，我們對(duì)分子的動(dòng)態(tài)TPA截面進(jìn)行了初步計(jì)算，發(fā)現(xiàn)隨著脈沖持續(xù)時(shí)間的增加，體系發(fā)生兩步TPA的幾率增大，測(cè)得的分子動(dòng)態(tài)TPA截面也不斷增大。當(dāng)微秒時(shí)域內(nèi)的長(zhǎng)脈沖激光在介質(zhì)中傳播且涉及到自旋三重態(tài)的兩步TPA過(guò)程時(shí)，利用體系的內(nèi)部遲豫時(shí)間結(jié)構(gòu)，可

4、以將體系分為快變和慢變兩個(gè)子體系。快速遲豫的各激發(fā)態(tài)將跟隨由基態(tài)及最低三重態(tài)組成的慢變子體系進(jìn)行絕熱演化，因此對(duì)快變子體系采用絕熱近似，同時(shí)結(jié)合體系粒子數(shù)守恒律，可以將多能級(jí)體系的速率方程約化為只是關(guān)于基態(tài)粒子數(shù)演化的一個(gè)動(dòng)力學(xué)方程。對(duì)入射脈沖，考慮光場(chǎng)橫向分布的不均勻性，我們利用C硼ckNicholson方法數(shù)值求解光場(chǎng)的傍軸波動(dòng)方程。將上述理論應(yīng)用于富勒烯C60，模擬結(jié)果表明，長(zhǎng)脈沖在c60中的主要光限幅機(jī)制為單重態(tài)到單重態(tài)及三重態(tài)

5、到三重態(tài)之間的兩步TPA。體系粒子從基態(tài)向最低三重態(tài)的有效轉(zhuǎn)移速率隨入射脈沖強(qiáng)度的增加而加快。由于脈沖前沿及遠(yuǎn)離光軸處光強(qiáng)較弱，粒子數(shù)轉(zhuǎn)移速率較慢，此時(shí)主要發(fā)生的是基態(tài)粒子的弱的線性吸收；相反，在脈沖主體和近光軸處由于較高的光場(chǎng)強(qiáng)度引起的快速粒子數(shù)轉(zhuǎn)移，體系發(fā)生兩步非線性TPA，光場(chǎng)被強(qiáng)烈吸收。因此由于介質(zhì)吸收性質(zhì)對(duì)光場(chǎng)強(qiáng)度的依賴(lài)性，透射脈沖會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的形變。由于C60分子單重態(tài)及三重態(tài)單光子吸收截面的相對(duì)大小依賴(lài)于所用的激發(fā)波長(zhǎng)，因此