原子分子介質(zhì)中強(qiáng)場(chǎng)激光傳播特性及共振X射線散射光譜研究.pdf

1、超強(qiáng)超短激光脈沖技術(shù)的發(fā)展以及高功率高強(qiáng)度的同步輻射光源和新型 X射線自由電子激光的相繼出現(xiàn)，引起了人們極大的興趣，再次激發(fā)了我們對(duì)強(qiáng)場(chǎng)激光與物質(zhì)相互作用的研究熱情，非線性光學(xué)以及X射線光譜學(xué)取得了突飛猛進(jìn)的發(fā)展。本論文的主要目的是探索高強(qiáng)度的激光脈沖與物質(zhì)相互作用的微觀機(jī)制，解釋和預(yù)測(cè)非線性光學(xué)以及X射線光譜學(xué)領(lǐng)域中各種新穎的物理現(xiàn)象。
　　本論文的研究?jī)?nèi)容包括有機(jī)分子材料的光限幅特性、X射線自由電子激光在原子介質(zhì)中的傳播特性和

2、共振 X射線散射光譜等，取得了一系列創(chuàng)新點(diǎn)，不僅對(duì)該領(lǐng)域理論的發(fā)展，而且對(duì)指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)工作有重要的意義。主要內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　1、雙光子吸收光限幅效應(yīng)
　　我們采用時(shí)域有限差分法(FDTD)和預(yù)估校正法求解全波矢的Maxwell-Bloch方程組，模擬了周期量級(jí)飛秒脈沖激光在強(qiáng)雙光子吸收介質(zhì)4，4'-二甲氨基二苯乙烯中的動(dòng)力學(xué)傳播過(guò)程，并研究了該分子介質(zhì)的光限幅特性。數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明，對(duì)于超短脈沖，介質(zhì)主要發(fā)生的是一步雙光子

3、吸收(TPA)，在脈沖傳播過(guò)程中，該介質(zhì)表現(xiàn)出較好的光限幅特性。我們利用脈沖輸出—輸入光強(qiáng)關(guān)系，初步計(jì)算了分子的動(dòng)態(tài) TPA截面。當(dāng)光場(chǎng)強(qiáng)度不足以使介質(zhì)發(fā)生 TPA飽和時(shí)，其 TPA截面隨入射光強(qiáng)增加線性減小。當(dāng)光強(qiáng)較強(qiáng)時(shí)，光電離對(duì)TPA過(guò)程有明顯的影響。隨介質(zhì)電離率的增加，光限幅的動(dòng)力學(xué)窗口變寬。
　　2、反飽和吸收光限幅效應(yīng)
　　我們研究了皮秒脈沖序列在富勒烯60C分子體系中的傳播特性，以及基于反飽和吸收的光限幅機(jī)理。當(dāng)

4、每個(gè)子脈沖與介質(zhì)相互作用時(shí)，單重態(tài)和三重態(tài)系統(tǒng)之間的粒子數(shù)轉(zhuǎn)移幾率很小，整個(gè)體系可以分為兩個(gè)獨(dú)立的子系統(tǒng):單重態(tài)子系統(tǒng)和三重態(tài)子系統(tǒng)。在無(wú)脈沖作用時(shí)域，被激發(fā)到單重激發(fā)態(tài)的粒子數(shù)可以通過(guò)系統(tǒng)內(nèi)交叉過(guò)程躍遷至三重態(tài)，兩個(gè)子系統(tǒng)耦合在一起。脈沖序列中前面的子脈沖主要發(fā)生的是單重態(tài)之間的線性吸收；由于非線性積累效應(yīng)，后面的子脈沖與介質(zhì)作用時(shí)主要發(fā)生的是最低三重態(tài)的激發(fā)態(tài)吸收。脈沖序列內(nèi)子脈沖不同的吸收機(jī)制導(dǎo)致了介質(zhì)的光限幅效應(yīng)?；诜达柡臀?/p>

5、的光限幅材料三重態(tài)必須具有較長(zhǎng)的能級(jí)壽命和較強(qiáng)的光吸收截面。我們提出了一種新型的測(cè)量三重態(tài)能級(jí)壽命的實(shí)驗(yàn)方案，即改變脈沖序列的入射頻率，通過(guò)研究脈沖能量透射率的變化間接測(cè)量三重態(tài)的能級(jí)壽命。
　　3、X射線自由電子激光(XFEL)在原子介質(zhì)中的動(dòng)力學(xué)過(guò)程
　　我們通過(guò)數(shù)值求解 Maxwell-Bloch方程首次模擬了XFEL在原子介質(zhì)中的傳播過(guò)程，從激光場(chǎng)對(duì)介質(zhì)做功的角度揭示了XFEL與介質(zhì)相互作用的微觀機(jī)制。XFEL的傳播

6、伴有受激共振拉曼散射過(guò)程發(fā)生，斯托克斯(Stokes)電場(chǎng)強(qiáng)度在XFEL傳播過(guò)程中逐漸增強(qiáng)，其增益機(jī)制由放大的自發(fā)輻射轉(zhuǎn)化為無(wú)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)激光。在脈沖傳播過(guò)程中，由于較強(qiáng)的受激輻射過(guò)程，俄歇電子的相對(duì)產(chǎn)率降低。XFEL與介質(zhì)較強(qiáng)的非線性相互作用導(dǎo)致 XFEL在傳播過(guò)程中出現(xiàn)明顯的壓縮和減速現(xiàn)象。
　　4、共振 X射線散射光譜
　　與瑞典 MAX-Lab實(shí)驗(yàn)組和意大利的Elettra實(shí)驗(yàn)組合作，我們從實(shí)驗(yàn)和理論兩方面對(duì)多原子分子

7、的共振散射光譜進(jìn)行了充分研究。共振激發(fā)可以得到較強(qiáng)的光譜信號(hào)，共振散射光譜技術(shù)可以通過(guò)對(duì)物質(zhì)進(jìn)行選擇性激發(fā)來(lái)研究物質(zhì)內(nèi)部局域部分的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)成鍵信息。首先，我們建立了液相下的共振 X射線拉曼散射(RXS)理論，研究了液相丙酮的RXS光譜。液相環(huán)境分子間的靜電相互作用是共振非彈性X射線拉曼散射(RIXS)光譜展寬的主要機(jī)制，而對(duì)共振彈性X射線拉曼散射(REXS)光譜影響較小。湯姆遜散射大大增強(qiáng)了REXS中0-0躍遷譜線的強(qiáng)度，而實(shí)驗(yàn)樣

8、品的自吸收效應(yīng)對(duì)REXS光譜影響較小。乙烯分子的共振俄歇散射(RAS)光譜顯示，由于多個(gè)簡(jiǎn)正模的共同激發(fā)，與光電子譜(PES)相比，RAS光譜可以映像出更多的振動(dòng)信息。
　　5、X射線誘導(dǎo)熒光譜(XIFS)的反沖分裂
　　我們提出了一種新型的探測(cè)反沖效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)方案—X射線誘導(dǎo)熒光(或二次吸收)光譜的反沖分裂。在強(qiáng) X射線場(chǎng)作用下，光電離過(guò)程產(chǎn)生的分子離子會(huì)獲得較大的反沖動(dòng)量，離子動(dòng)量的各向異性導(dǎo)致了熒光發(fā)射(或二次吸收)的各

9、項(xiàng)異性。我們以氮?dú)夥肿訛槔f(shuō)明該一般性理論，研究表明這種基于反沖效應(yīng)的熒光光譜的多普勒分裂約為10 eV?。實(shí)驗(yàn)上可以借助先進(jìn)的同步輻射光源或新型的XFEL，通過(guò)傅里葉轉(zhuǎn)換光譜技術(shù)或激光吸收光譜技術(shù)進(jìn)行測(cè)量。
　　本論文分為九章，第一章為綜述，回顧了人工光源的發(fā)展歷史，介紹了超短超強(qiáng)激光脈沖技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用，并對(duì)非線性光學(xué)現(xiàn)象和X射線光譜學(xué)做了簡(jiǎn)單介紹。在第二章和第三章中，介紹了本論文研究過(guò)程中用到的基本理論和數(shù)值計(jì)算方法。第四章