碳酸丙烯酯和甲醇酯交換合成碳酸二甲酯多相催化劑研究.pdf_第1頁(yè)
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1、碳酸二甲酯作為一種重要的甲基化、羰基化試劑和綠色化工中間體,具有低毒、無(wú)污染的優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于塑料、染料、食品添加劑、醫(yī)藥和農(nóng)藥等領(lǐng)域。碳酸二甲酯合成方法主要有光氣法、氧化羰基化法、二氧化碳直接合成法和酯交換法。酯交換工藝主要有均相催化和多相催化。均相催化對(duì)設(shè)備要求不高,工藝成熟,是目前國(guó)內(nèi)生產(chǎn)碳酸二甲酯的主要工藝,但催化劑與反應(yīng)體系分離困難,催化劑難以回收利用。開(kāi)發(fā)生產(chǎn)過(guò)程環(huán)保、可循環(huán)使用的多相催化劑和酯交換工藝是碳酸二甲酯清潔生產(chǎn)的

2、迫切要求。
   本論文通過(guò)對(duì)一系列催化劑進(jìn)行活性比較,發(fā)現(xiàn)鈦酸鉀催化碳酸丙烯酯和甲醇酯交換合成碳酸二甲酯的催化效果較好。實(shí)驗(yàn)采用偏鈦酸和堿性化合物為原料,分別用固相法和溶劑法合成了鈦酸鉀,并對(duì)其進(jìn)行了活性評(píng)價(jià),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明溶劑法合成鈦酸鉀活性較高。進(jìn)一步對(duì)溶劑法合成鈦酸鉀的工藝條件進(jìn)行了系統(tǒng)研究和優(yōu)化,研究得出較佳的合成條件為:以n(丙二醇)∶n(H2O)=6∶1的丙二醇—水為混合溶劑,n(KOH)∶n(H2TiO3)=4∶1

3、,反應(yīng)溫度120℃,反應(yīng)時(shí)間7h,反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)500℃焙燒2h。對(duì)不同制備條件下的鈦酸鉀進(jìn)行了XRD表征,分析結(jié)果表明:溶劑法合成的鈦酸鉀未經(jīng)洗滌直接在500℃焙燒2h的主要結(jié)構(gòu)為K3Ti8O17;用水洗至中性的鈦酸鉀焙燒后主要結(jié)構(gòu)為K2Ti2O5和TiO2,清洗至中性未焙燒的鈦酸鉀主要結(jié)構(gòu)為T(mén)iO2。對(duì)碳酸丙烯酯和甲醇酯交換合成碳酸二甲酯具有催化活性的鈦酸鉀主要結(jié)構(gòu)為K3Ti8O17和K2Ti2O5。
   以較佳工藝條件制備的

4、鈦酸鉀作催化劑,對(duì)碳酸丙烯酯和甲醇酯交換合成碳酸二甲酯進(jìn)行了進(jìn)一步研究,獲得了較適宜的反應(yīng)條件為:n(CH3OH)∶n(PC)=9∶1,甲醇加料方式為分三批加入(比例為6∶3∶1),催化劑用量m(cat.)/m(PC)=5.59%,反應(yīng)溫度64~80℃,反應(yīng)時(shí)間7h,甲醇和DMC共沸物采出率為0.07ml/min。在此條件下,PC轉(zhuǎn)化率77.2%,DMC單程收率75.7%,DMC選擇性98.1%,比文獻(xiàn)報(bào)道的同類型反應(yīng)DMC收率高。

5、r>   采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)同分析方法對(duì)酯交換產(chǎn)物進(jìn)行了全分析。分析結(jié)果表明:反應(yīng)中有少量丙二醇分子間二聚物(HOCH2CH(CH3)OCH2CH(CH3)OH)、丙二醇三聚物(HOCH(CH3)CH2OCH2CH(CH3)OCH2CH(CH3)OH)、甲醇和丙二醇之間的醚化物(CH3OCH2CH(CH3)OH)等副產(chǎn)物生成。
   對(duì)較佳工藝條件制備的鈦酸鉀催化劑在較佳酯交換工藝條件下進(jìn)行了循環(huán)使用催化活性實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表

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