有機(jī)共軛聚合物中自旋—軌道相互作用研究.pdf

1、有機(jī)半導(dǎo)體作為一種新型的功能材料，人們已經(jīng)逐漸認(rèn)識(shí)到其豐富的功能特性。從小分子到高分子，其電磁光等特性越來越明顯。對具有準(zhǔn)一維特征的導(dǎo)電聚合物的結(jié)構(gòu)和物性，特別是它的電特性，可以說已經(jīng)有了一個(gè)比較準(zhǔn)確的理解，無論從量化還是物理建模出發(fā)，都得到了與實(shí)驗(yàn)基本一致的理論結(jié)果。有機(jī)發(fā)光二極管(OLEDs)是有機(jī)分子材料的一個(gè)重要應(yīng)用，目前以小分子合成的發(fā)光器件已經(jīng)實(shí)用化，高分子有機(jī)發(fā)光二極管也達(dá)到實(shí)用標(biāo)準(zhǔn)。另一方面，聚合物是軟凝聚態(tài)物質(zhì)的典型代

2、表，也是理解有機(jī)體、生物物質(zhì)的基礎(chǔ)。有機(jī)材料存在豐富的物理功能特性，對有機(jī)材料的研究必須綜合物理、化學(xué)等各種手段。 隨著巨磁電阻(CMR)現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)，自旋電子學(xué)已成為凝聚態(tài)物理中一個(gè)快速增長的領(lǐng)域。自旋電子學(xué)是研究電子自旋的注入、輸運(yùn)、控制、探測等一門全新的學(xué)科。1990年，Dwcta和DaLs提出了自旋場效應(yīng)管(FET field-effect transistor)的設(shè)想，利用外加電場通過Rashlba自旋一軌道耦合作用來有

3、效的控制電子的自旋進(jìn)動(dòng)。從此自旋一軌道相互作用成為半導(dǎo)體自旋電子學(xué)中的研究熱點(diǎn)。在無機(jī)半導(dǎo)體中對于Rashba自旋一軌道相互作用的影響做了大量的研究，實(shí)驗(yàn)上也實(shí)現(xiàn)了利用外加電場來控制RasNba作用的強(qiáng)度。Ras~a自旋一軌道相互作用對于準(zhǔn)一維電子氣系統(tǒng)的能帶結(jié)構(gòu)、電子波函數(shù)、自旋角速度與線速度以及電導(dǎo)都會(huì)產(chǎn)生一定的影響。 有機(jī)材料由于強(qiáng)的電子一晶格相互作用，它的載流子不再是通常意義上的電子或空穴，也不是以擴(kuò)展態(tài)的形式存在，而是

4、形成所謂的“自陷態(tài)”或“局域元激發(fā)”，如孤子，極化子或雙極化子。它們獨(dú)特的電荷一自旋關(guān)系暗示著有機(jī)共軛聚合物中可能潛藏著豐富的自旋相關(guān)性質(zhì)。目前關(guān)于有機(jī)自旋電子學(xué)的研究剛剛展開，理論上預(yù)言了一些自旋相關(guān)的新現(xiàn)象，實(shí)驗(yàn)上也證實(shí)了有機(jī)體內(nèi)可以存在自旋極化的電流。通常認(rèn)為有機(jī)半導(dǎo)體中的自旋一軌道相互作用比較弱，以前人們并沒有研究，但它的影響是不可避免的，通過控制門電壓，Rashba．自旋一軌道耦合作用可以導(dǎo)致載流子的自旋進(jìn)動(dòng)。而且有機(jī)材料中的

5、載流子具有準(zhǔn)粒子的性質(zhì)，我們可以找到其準(zhǔn)確位置?？紤]到自旋一軌道耦合作用等自旋相關(guān)的相互作用，我們才有可能得到有機(jī)聚合物輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)更豐富的物理圖像。 本論文針對有機(jī)共軛聚合物，在一維緊束縛SSH模型和BK模型的基礎(chǔ)上，深入到材料的微觀結(jié)構(gòu)，研究自旋一軌道相互作用對有機(jī)共軛聚合物電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響。同時(shí)通過非絕熱動(dòng)力學(xué)的方法，研究自旋一軌道相互作用對于極化子輸運(yùn)過程中自旋演化的影響。本論文具體的研究內(nèi)容和基本結(jié)果如下： 1

6、．自旋一軌道耦合作用對有機(jī)共軛聚合物電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響在我們的模型中一維有機(jī)聚合物沿x方向，Rashba電場沿z軸方向。Rashba自旋一軌道相互作用使有機(jī)聚合物自旋沿y方向的能帶與自旋沿-y方向的能帶發(fā)生劈裂，這個(gè)劈裂不同于塞曼效應(yīng)導(dǎo)致的能級(jí)劈裂，它并不消除自旋兼并；同時(shí)自旋一軌道相互作用使有機(jī)聚合物的能帶變寬，帶隙變窄，但由于有機(jī)物中的自旋一軌道耦合作用比較弱，我們所選取的自旋一軌道作用強(qiáng)度很小(t<,SO>的大小大約是T<,0>的

7、1/100)，所以系統(tǒng)能帶結(jié)構(gòu)的變化并不明顯。 2．自旋一軌道相互作用對有機(jī)物中極化子自旋輸運(yùn)的影響人們已經(jīng)對有機(jī)聚合物中極化子的動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行了大量的理論研究。Conwdl等人總結(jié)了在低場下極化子形成、運(yùn)動(dòng)，在高場下極化子將會(huì)解離，并且報(bào)道極化子的解離場大約為6×10<'4>V/cm。Li等人研究了在強(qiáng)場下有機(jī)半導(dǎo)體中的極化子解離后，將呈現(xiàn)與無機(jī)半導(dǎo)體中相類似的Bloch振蕩。但這些工作都沒有涉及到極化子的自旋，我們知道，由于

8、自旋一軌道耦合等自旋相關(guān)的相互作用，極化子在有機(jī)物內(nèi)傳輸?shù)倪^程中可能會(huì)出現(xiàn)自旋取向的反轉(zhuǎn)。我們研究了一維有機(jī)聚合物中Rashba自旋一軌道相互作用對極化子自旋輸運(yùn)的影響，并且與無機(jī)材料做了比較。 我發(fā)現(xiàn)自旋一軌道相互作用對于有機(jī)聚合物中極化子的晶格位形和電荷密度影響不大，但可以導(dǎo)致極化子自旋的周期性進(jìn)動(dòng)，進(jìn)動(dòng)周期與自旋一軌道相互作用強(qiáng)度之間滿足反比關(guān)系。這與無機(jī)半導(dǎo)體中Rashba自旋一軌道相互作用對電子自旋演化的影響是相同的。