有機(jī)污染物的微塑料-水分配系數(shù)的LSER模型研究.pdf

1、水體中的微塑料會(huì)吸附其中的有機(jī)污染物，影響有機(jī)污染物的環(huán)境歸趨和生態(tài)毒性。有機(jī)污染物在微塑料相與水相之間的平衡分配系數(shù)(Kd)是評(píng)價(jià)微塑料對(duì)有機(jī)污染物吸附能力的重要參數(shù)。由于實(shí)驗(yàn)方法本身存在困難，且有機(jī)污染物數(shù)量眾多，難以逐個(gè)測(cè)定，受限于時(shí)間和成本，有必要發(fā)展有機(jī)污染物在微塑料與水之間 Kd的預(yù)測(cè)方法。本研究構(gòu)建了可用于預(yù)測(cè)有機(jī)污染物在微塑料與水之間 Kd的線性溶解能關(guān)系(LSER)模型。為了進(jìn)一步提高模型的統(tǒng)計(jì)學(xué)指標(biāo)，同時(shí)更加便捷的獲

2、取LSER模型參數(shù)，本研究構(gòu)建了過(guò)量分子折射(E)、偶極性/極化性(S)、空氣/正十六烷分配系數(shù)的對(duì)數(shù)值(L)的預(yù)測(cè)模型，并采用模型預(yù)測(cè)值E, S再次構(gòu)建了Kd預(yù)測(cè)模型。
　　(1)基于LSER理論中的5種分子結(jié)構(gòu)參數(shù)，分別構(gòu)建了有機(jī)污染物在聚丙烯微塑料/海水、聚乙烯微塑料/海水、聚乙烯微塑料/淡水之間 Kd的 LSER模型。所構(gòu)建的3個(gè)模型具有較好的擬合能力(R2adj的數(shù)值范圍為0.794~0.903)、穩(wěn)健性(Q2LOO和Q

3、2BOOT的數(shù)值范圍分別為0.763~0.863和0.720~0.804)和預(yù)測(cè)能力(R2ext和Q2ext的數(shù)值范圍分別為0.886~0.971和0.825~0.954)，能夠用于預(yù)測(cè)多氯聯(lián)苯、多環(huán)芳烴、六氯環(huán)已烷和氯苯類有機(jī)污染物的 Kd值。模型表明，有機(jī)污染物在微塑料與水之間的分配主要受氫鍵堿作用、誘導(dǎo)偶極相互作用和空穴形成作用的影響。
　　(2)基于Dragon描述符，分別構(gòu)建了LSER模型參數(shù)E, S, L的QSAR模型

4、。所構(gòu)建的QSAR模型具有較好的擬合能力(R2adj的數(shù)值范圍為0.891~0.980)、穩(wěn)健性(Q2LOO和Q2BOOT的數(shù)值范圍分別為0.890~0.980和0.800)和預(yù)測(cè)能力(R2ext和Q2ext的數(shù)值范圍分別為0.884~0.977和0.884~0.977)，能夠用于預(yù)測(cè)醇類、醚類、酚類、苯胺類、酮類、醛類、氯代烴、溴代烴、硝基苯、酯類、鄰苯二甲酸鹽、鹵代苯、烷基苯、有機(jī)酸、多溴聯(lián)苯醚、氯苯和多氯聯(lián)苯、多環(huán)芳烴、苯甲酰胺、

5、尿素酶、醌類、偶氮苯、有機(jī)磷化合物、磺酸衍生物、有機(jī)硫化物、有機(jī)氟化物、有機(jī)碘化物、有機(jī)硅樹脂和雜環(huán)化合物等多種有機(jī)污染物的E, S, L值。
　　(3)采用模型預(yù)測(cè)值E, S再次構(gòu)建有機(jī)污染物在微塑料與水之間Kd的QSAR模型。所構(gòu)建的QSAR模型具有較好的擬合能力(R2adj分別為0.948和0.892)、穩(wěn)健性(Q2LOO分別為0.932和0.881，Q2BOOT分別為0.752和0.683)和預(yù)測(cè)能力(R2ext分別為0.