上海市空氣污染排放清單及大氣中高濃度細(xì)顆粒物的形成機(jī)制.pdf

1、上海是中國(guó)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)總量最大、工業(yè)門類最全、能源消耗強(qiáng)度最大、污染物排放密度最高的城市。近年來(lái),隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和工業(yè)布局的調(diào)整、清潔能源替代及工業(yè)區(qū)環(huán)境綜合整治等系列污染控制措施的實(shí)施,上海市環(huán)境空氣質(zhì)量總體上得到了改善。2008年上海市環(huán)境空氣中PM10的年日均濃度為0.084毫克/立方米,比2004年下降了15％;SO2年日均濃度同比下降了5.6％;NO2下降了9.7％。但是,與國(guó)際大都市相比,上海環(huán)境空氣質(zhì)量仍處于較高污染的水平。以P

2、M10為主的大氣污染指標(biāo)是發(fā)達(dá)國(guó)家城市的2-5倍,特別是細(xì)顆粒物PM2.5的年平均濃度高達(dá)0.050-0.059mg/m3,超過(guò)國(guó)際衛(wèi)生組織年平均值標(biāo)準(zhǔn)0.015mg/m3的3-4倍。以PM2.5為代表的細(xì)顆粒物已成為制約上海市環(huán)境空氣質(zhì)量改善的關(guān)鍵問(wèn)題。
　　 本博士論文,以上海市環(huán)境空氣中PM10和PM2.5的污染因子為研究對(duì)象,以大氣污染物排放清單的建立和分擔(dān)率研究為核心,結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)、實(shí)驗(yàn)室分析、統(tǒng)計(jì)分析和數(shù)值模型,開展

3、了上海市細(xì)顆粒氣溶膠污染的時(shí)空分布、化學(xué)組成、形成機(jī)制和來(lái)源研究。本研究通過(guò)對(duì)污染源的全面識(shí)別和梳理,結(jié)合全國(guó)污染源普查及重點(diǎn)國(guó)控企業(yè)大氣污染物排放核查的創(chuàng)新工作方法,應(yīng)用及修訂多種污染物排放定量技術(shù)方法和手段,探索了石化行業(yè)VOCs無(wú)組織排放的定量難題,建立了以氣溶膠污染為控制目標(biāo),以常規(guī)大氣污染物(PM、PM10、PM25、SO2、Nox、CO、VOCs和NH3)為目標(biāo)污染物的2006年上海市大氣污染物排放清單及改進(jìn)的2007年點(diǎn)源

4、大氣污染物排放清單。該清單空間精度為1×1km2網(wǎng)格精度、高度1km,涉及33種工業(yè)行業(yè)點(diǎn)源(12896家工業(yè)企業(yè))、20種民用與工業(yè)面源以及機(jī)動(dòng)車、船舶、飛機(jī)和火車在內(nèi)的流動(dòng)污染源。
　　 2006年排放清單研究顯示,上海市各類污染源向環(huán)境空氣中排放的總量分別為:PM-58.2萬(wàn)噸、PM10-27.9萬(wàn)噸、PM2.5-11.1萬(wàn)噸、SO2-56.4萬(wàn)噸、Nox-46.4萬(wàn)噸、CO-141.7萬(wàn)噸、VOC-57.4萬(wàn)噸和NH3-

5、1.4萬(wàn)噸,是全世界污染物排放量最多的城市。面源是PM、PM10、PM2-5、VOC和NH3的首要來(lái)源;點(diǎn)源是S02和Nox的第一來(lái)源;流動(dòng)源是CO的第一來(lái)源,分擔(dān)率為46％。其中,道路揚(yáng)塵是上海市一次顆粒物(PM、PM10和PM2.5)的首要來(lái)源,對(duì)全市總量的分擔(dān)率為54％、45％和26％。造成上海環(huán)境空氣中氣溶膠二次組分的主要污染物SO2的主要來(lái)源是電站鍋爐和工業(yè)分散燃料,其分擔(dān)率分別為57％和12％;主要污染物Nox的主要排放來(lái)源

6、是電站鍋爐和機(jī)動(dòng)車,分別為全市總量的36％和18％;有機(jī)氣溶膠的來(lái)源即污染物VOC的主要排放源是涂料、生產(chǎn)工藝儲(chǔ)罐和機(jī)動(dòng)車,其分擔(dān)率分別為28％、23％和16％。NH3的排放主要來(lái)自畜禽養(yǎng)殖和點(diǎn)源生產(chǎn)工藝,分別占全市總量的66.7％和19.7％。
　　 本研究還應(yīng)用MODELS3/CMAQ數(shù)值模型對(duì)上海冬季污染的來(lái)源開展了情景模擬分析,測(cè)試了電廠、非電工業(yè)源、流動(dòng)源和面源等主要污染源類別對(duì)上海市細(xì)顆粒污染的貢獻(xiàn)和影響。2008年

7、冬季數(shù)值模型模擬結(jié)果顯示,上海市氣溶膠PM10、PM2.5的濃度受面源排放的影響較其它排放源更大,濃度貢獻(xiàn)率為68.3％;其次是流動(dòng)源和非電站點(diǎn)源排放。電站點(diǎn)源是造成SO2連續(xù)多天較高濃度的最主要排放源,濃度貢獻(xiàn)率為32.1％;其次是流動(dòng)源和非電站點(diǎn)源,周邊外來(lái)源的影響占15.3％。造成NO2高濃度的最主要排放源則是流動(dòng)源,其次是電站點(diǎn)源和非電站點(diǎn)源。
　　 本研究利用2004-2008期間上海市環(huán)境空氣中PM10及PM2.5自

8、動(dòng)監(jiān)控網(wǎng)絡(luò)和氣溶膠濾膜現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè),深入分析了所采集的35萬(wàn)余個(gè)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。結(jié)果表明,上海細(xì)顆粒污染呈現(xiàn)冬春季節(jié)高(1、3、4、11和12月)、夏秋季節(jié)(7、8和9月)較低,日變化雙峰(6:00-8:00、18:00-19:00)雙谷,以及東部沿海區(qū)域低、西北部污染濃度高的時(shí)空間分布特點(diǎn)。PM2.5/PM10常年平均值在0.5以上,不同污染類別下,氣態(tài)污染物與顆粒物的污染呈現(xiàn)出顯著差異。重霾污染日,SO2/PM10(0.38)和NO2/PM1

9、0(0.24)明顯低于優(yōu)良日(0.51和0.62),而PM2.5/PM10比值顯著升高達(dá)到61％。PM2.5中水可溶性組分占到59％,硫的轉(zhuǎn)化率(SOR)和氮的轉(zhuǎn)化率(NOR)分別達(dá)到0.67和0.61,表明一次SO2和Nox轉(zhuǎn)化成的硫酸鹽、硝酸鹽以及銨鹽是形成上海PM2.5高濃度的主要因素。在受沙塵輸送影響下的高污染日,上海市環(huán)境空氣中SO2/PM10、NO2/PM10、PM2.5/PM10進(jìn)一步降至0.066、0.073和15.5％

10、。SO2/PM10、NO2/PM10和PM2.5/PM10比值可作為判斷沙塵日、非沙塵日和霾污染日的重要指標(biāo)。
　　 本研究成果揭示了上海市細(xì)顆粒氣溶膠的污染特性及變化規(guī)律,闡明了沙塵長(zhǎng)距離輸送影響條件下,上海市氣溶膠尤其是典型重霾污染的特性、來(lái)源、形成機(jī)制及其對(duì)大氣空氣質(zhì)量的影響。
　　 本研究已經(jīng)在國(guó)際SCI雜志和中國(guó)核心期刊、書籍上發(fā)表了9篇論文,其中第一作者4篇;還有1篇已投到國(guó)際SCI雜志,1篇擬投國(guó)際SCI雜