氮-硫共摻雜石墨烯的制備及其氧還原催化性能研究.pdf

1、氧還原反應(oxygen reduction reaction。ORR)是不同能量轉(zhuǎn)換和存儲器件如燃料電池、金屬-空氣電池、微生物燃料電池等的重要半反應，其遲緩的動力學嚴重限制了這些器件的性能。貴金屬鉑(Pt)是活性最好的ORR催化劑，但存在成本高、耐用性差等缺點。為了尋找可替代的ORR催化劑，人們進行了深入的研究。雜原子摻雜的碳材料已經(jīng)被證明是有前途的ORR催化劑之一，但目前對合成方式-摻雜位點-催化性能三者之間的相互關(guān)系缺乏深入認識

2、。本文通過簡單環(huán)保的方法，制備出N/S共摻雜石墨烯材料，并對其ORR催化性能進行了系統(tǒng)的研究。主要工作如下：
　　（1）使用多巴胺、半胱氨酸分別作為氮源、硫源，利用多巴胺的自聚合特性首先功能化氧化石墨烯(graphene oxide。GO)，隨后修飾半胱氨酸，最后在惰性氣氛下通過退火制備了 N/S共摻雜石墨烯。產(chǎn)物呈現(xiàn)多孔三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，納米片高度褶皺，具有較高的比表面積，氮、硫原子均被有效摻雜到了石墨烯骨架中。電化學測試表明所制備

3、的ORR催化劑，在堿性介質(zhì)中以4電子轉(zhuǎn)移過程為主，并且表現(xiàn)出顯著增強的催化活性、穩(wěn)定性以及較強的耐甲醇干擾能力，是一種性能良好的ORR電催化劑。
　　（2）使用半胱氨酸同時作為氮源和硫源，氧化石墨烯作為碳源，通過調(diào)節(jié)半胱氨酸與GO反應的時間，反應溶液的pH值和氬氣(Ar)氣氛中退火溫度，制備出一系列N/S共摻雜石墨烯，并對其結(jié)構(gòu)和性能進行研究和比較。電化學研究發(fā)現(xiàn)，不同條件下制備的催化劑ORR催化活性明顯不同；其中以pH=8，反應