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文檔簡介
1、太陽能是各種可再生能源中最重要的基本能源,將太陽能轉化為氫能,是太陽能利用的理想途徑之一。氫能是一種理想能源,具有能量密度高、可儲存、可運輸、無污染等優(yōu)點,以水為原料把太陽能轉化為氫能,是可持續(xù)發(fā)展的制氫途徑,具有極大的社會經濟價值。為此,本文首先通過水熱法對可見光制氫催化劑ZnIn2S4進行改性,然后進一步通過醇熱法構建了以石墨烯為固體電子中介體的新型Z型催化劑ZnIn2S4-石墨烯-BiVO4,并在可見光下和不提供犧牲劑的條件下持續(xù)
2、穩(wěn)定地分解水產氫氣,最后將此新型Z型催化劑進行了光催化降解污染物并同時分解水產氫的研究。同時,本文還采用了XRD、SEM、EDS、BET、UV-vis DSR等一系列表征手段對催化劑的組成、結構等性質進行測定,主要研究內容如下:
考察了系列稀土元素(La、Ce、Gd、Er或Y)改性對ZnIn2S4的影響,結果表明:稀土元素主要以氧化態(tài)(RE2O3)形式存在,它們地改性能有效減小晶體尺寸,抑制晶體團聚,促使ZnIn2S4表面生長
3、出更多葉片,使葉片中的夾縫變得更小更緊密,使催化劑自組裝成為玫瑰花朵狀微球結構,增大了比表面積和總孔容,帶來了豐富的缺陷位,這些變化都有效地抑制了光生電子-空穴對地復合;五種稀土元素中,La的改性效果最佳;La含量主要影響催化劑的形貌、比表面積和孔結構,在La含量為1.0 wt%時,催化活性最佳,產氫效率達到了583.4μmol·g-1·h-1,表觀量子產率和能量轉換效率分別達到8.83%和5.06%。
研究了不同石墨烯的處理
4、方式(溶液法、烘干法和真空干燥法)和石墨烯的量對改性ZnIn2S4的影響。結果表明:石墨烯的處理方式主要影響了石墨烯的形貌和還原度,從而影響到催化劑上光生電子-空穴對的分離度;當用溶液法來處理石墨烯時效果最佳;溶液法石墨烯協(xié)同La改性ZnIn2S4可大幅提高其性能,石墨烯最主要影響催化劑上電子-空穴對的分離效果,而La主要影響催化劑的形貌和孔隙結構;當La的量和石墨烯的量都為1.0 wt%時,催化劑活性達到最佳,產氫效率為2255μmo
5、l·g-1·h-1,表觀量子產率和能量轉換效率分別為29.45%和18.79%。
構建了離散式、簡單接觸式和石墨烯作為電子中介體的Z型催化體系,發(fā)現只有以石墨烯作為電子中介體的Z型催化體系才有較好的效果。對該Z型催化體系的優(yōu)化結果表明:當兩端比例為5:1、石墨烯的量為1.5 wt%、空穴陷阱RuO2的量為1.0 wt%、電子陷阱Pt的量為1.0 wt%時,催化活性最高,得到效果最佳Z型催化劑為(1.5 wt%RGO/1.0 w
6、t%RuO2-BiVO4)-(1.0 wt%La-ZnIn2S4)(5:1),其催化機理為:在可見光地照射下,Z型催化劑的兩端BiVO4和ZnIn2S4同時被激發(fā),產生電子-空穴對;在ZnIn2S4端的電子被沉積在其表面的電子陷阱Pt捕獲,捕獲的電子將溶劑水分子還原而析出氫氣;在BiVO4端價帶上的空穴被沉積在其表面的RuO2所捕獲;BiVO4端導帶上的電子遷移到包裹在BiVO4表面的石墨烯上,石墨烯以其高導電性將電子傳遞到ZnIn2S
7、4端跟光生空穴復合,從而實現了整個Z型體系的循環(huán)。將制備好的Z型催化劑進行了光催化降解有機污染物同時分解水制氫的研究,結果表明:當甲醛作為犧牲劑、催化劑濃度為1.5 g·L-1、溶液pH為13時,催化產氫效率最高;產氫效率隨溶液中甲醛濃度地升高而升高。在甲醛濃度為5mol·L-1時,產氫效率達到1688μmol·g-1·h-1,其表觀量子產率和能量轉換率分別為22.91%和13.31%。當復合有機污染物作為犧牲劑時,此體系也能起到很好的
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