新型光催化劑TaON的制備及可見(jiàn)光下光解水制氫的研究.pdf

1、直接利用太陽(yáng)能光解水制氫是解決世界能源危機(jī)的重要途徑之一，但阻礙其應(yīng)用的是不能有效地利用太陽(yáng)光，因此研究開發(fā)可見(jiàn)光化的光催化劑就成為當(dāng)前光催化劑研究中最重要的課題。 本論文針對(duì)傳統(tǒng)的TiO<,2>等光催化劑禁帶能隙較寬，只能在紫外光范圍內(nèi)產(chǎn)生催化活性的問(wèn)題，在深入分析半導(dǎo)體光催化劑光催化機(jī)理的基礎(chǔ)上，提出制備一種帶隙能較低的新型光催化劑TaON。本論文采用高溫氣固相反應(yīng)，以Ta<,2>O<,5>為原料，通過(guò)氮化反應(yīng)制備TaON。

2、并采用x-射線衍射(XRD)分析、X-射線光電子能譜(XPS)分析、紫外一可見(jiàn)(UV-VIS)漫反射光譜分析等測(cè)試手段對(duì)所制備的光催化劑進(jìn)行了表征，重點(diǎn)考察反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、氨氣流量等因素對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)及組成的影響。對(duì)不同反應(yīng)條件下所制樣品進(jìn)行XRD測(cè)試分析，結(jié)果表明：在反應(yīng)溫度為850℃，反應(yīng)時(shí)間為10h，氨氣流量為100ml/min條件下制備樣品的X-射線衍射峰與TaON的衍射峰一致；對(duì)各樣品進(jìn)行的XPS測(cè)試分析表明：通過(guò)氮化反應(yīng)T

3、a<,2>O<,5>的TFa4f<,7/2>結(jié)合能峰向結(jié)合能小的方向移動(dòng)，并且出現(xiàn)N1s結(jié)合能峰，說(shuō)明形成了鍵能較低的Ta-N鍵；另外，在上述反應(yīng)條件下得到了非化學(xué)計(jì)量比組成為TaO<,1.2>N<,0.8>的樣品。由此確定了催化劑的最佳制備條件。為了考察所制備催化劑的光譜響應(yīng)范圍，選取了在最佳反應(yīng)條件下制備的催化劑樣品進(jìn)行了紫外．可見(jiàn)(UV-VIS)漫反射光譜測(cè)試，測(cè)試結(jié)果表明：TaON的光譜相應(yīng)范圍可拓寬至500nm，證明TaON具

4、有可見(jiàn)光響應(yīng)能力。 此外，在模擬太陽(yáng)光下，研究了光催化劑TaON光解水制氫的催化活性，采用氣相色譜儀對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè)分析，考察了電子給體體積百分?jǐn)?shù)、催化劑制備條件、貴金屬沉積種類及擔(dān)載量等因素對(duì)產(chǎn)氫速率的影響。結(jié)果表明，TaON在可見(jiàn)光照射下可光解水制氫，在100ml溶液中(甲醇：水=30:70)(v/v)，當(dāng)催化劑投加量為0.2g，反應(yīng)時(shí)間為4h時(shí)，產(chǎn)氫速率最大為0.21mmol/h；貴金屬對(duì)氫的產(chǎn)出有促進(jìn)作用，當(dāng)Ru的擔(dān)載量為