超重力電沉積制備鎳基復(fù)合析氫電極材料.pdf

1、日益加劇的能源危機(jī)和環(huán)境問題已激起人們探索清潔、可再生能源的動力。氫能作為一種清潔、可持續(xù)的化學(xué)燃料，被視為未來能源體系中最具發(fā)展前景的化石燃料替代品。在眾多的制氫技術(shù)中，水電解制氫是一種安全、可再生的制氫方法，能夠得到高純氫氣且無污染物排放。然而，電解水過程中由于陰極上較高的析氫過電位導(dǎo)致該方法較高的能耗，從而限制了該技術(shù)的發(fā)展。因而，開發(fā)高性價比的電極材料來降低析氫過電位具有重大的意義。目前，Ni及Ni基電極材料因其較高的活性及在堿

2、性體系中良好的穩(wěn)定性而成為研究的熱點(diǎn)。本論文采用超重力電沉積的方法制備了Ni-CeO2、Ni-碳納米管(Ni-CNTs)和Ni-還原氧化石墨烯(Ni-rGO)復(fù)合陰極材料，并通過XRD、SEM、EDS和電化學(xué)分析方法對電極進(jìn)行了表征。同時，系統(tǒng)地研究了超重力場強(qiáng)度和復(fù)合相濃度對復(fù)合電極形貌、結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能的影響。
　　采用超重力電沉積制備Ni-CeO2復(fù)合陰極材料。超重力場的引入能夠顯著增強(qiáng)傳質(zhì)過程，促進(jìn)鍍層晶粒的細(xì)化及提高復(fù)合

3、進(jìn)入鍍層的納米CeO2顆粒的含量。電化學(xué)測試表明，超重力場中制備的鍍層的析氫性能與常規(guī)重力場中的相比得到了顯著的提高。在最佳濃度7g/L CeO2添加量，2350rpm轉(zhuǎn)速的超重力場下制備的鍍層呈現(xiàn)出最高的析氫反應(yīng)交換電流密度和粗糙度Rf，交換電流密度值是常規(guī)重力場下制備的鍍層的72倍。電催化性能的增強(qiáng)從根本上可歸功于鍍層中CeO2含量的提高，鍍層晶粒的細(xì)化以及比表面積的增大。
　　以CNTs為復(fù)合相，在超重力場中制備了Ni-CN

4、Ts復(fù)合陰極材料。通過三步處理法對CNTs進(jìn)行截斷及表面氧功能化有效地改善了其分散性和懸浮穩(wěn)定性。制備的復(fù)合鍍層呈現(xiàn)出具有高比表面積的獨(dú)特的“毛線球”結(jié)構(gòu)，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)得益于超重力場對傳質(zhì)過程起到顯著的增強(qiáng)作用。電化學(xué)測試表明，在最佳濃度1.0g/L CNTs添加量，3000rpm轉(zhuǎn)速的超重力場下制備的鍍層表現(xiàn)出最佳的電催化活性，其在所研究的樣品中，呈現(xiàn)最小的Tafel斜率及最大的析氫反應(yīng)交換電流密度。其活性分別是常規(guī)重力場中制備的N

5、i-CNTs電極的17倍，純Ni鍍層的254倍。電化學(xué)活性的增強(qiáng)可歸結(jié)于具有“毛線球”結(jié)構(gòu)特征的Ni-CNTs復(fù)合顆粒所帶來的比表面積的增大以及Ni基質(zhì)與CNTs之間的相互作用。
　　同樣采用超重力電沉積法來制備Ni-rGO復(fù)合陰極材料。制備的復(fù)合陰極呈現(xiàn)出獨(dú)特的多層“三明治”結(jié)構(gòu)，并存在大量納米Ni顆粒。這種結(jié)構(gòu)特點(diǎn)為析氫反應(yīng)提供了較高的活性表面積。電化學(xué)測試表明，在最佳濃度0.7g/L GO添加量，3000rpm轉(zhuǎn)速下制備的材