鋯英石高溫?zé)Y(jié)固核機理與穩(wěn)定性模擬研究.pdf

1、為研究鋯英石基固化體固化模擬核素的能力及其化學(xué)穩(wěn)定性，本研究選取了具有代表性的 Nd3+和 Ce4+分別作為239Pu的模擬核素，采用高溫固相法制備 Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和 Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列放射性廢物固化體，利用 X射線衍射儀（XRD）和電子掃描顯微鏡（ SEM）、Fullprof精修軟件等分析測試手段，研究模擬核素在鋯英石固化體中的固溶規(guī)律及Zr2-xNdxSi2O

2、8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和 Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化體的制備工藝及其物相、結(jié)構(gòu)、微觀形貌、密度、膨脹率等。結(jié)果表明：在1550℃、保溫72 h實驗條件下成功制備出含有單一鋯英石物相的Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和 Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化體，且合成率較大， Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和 Zr1-xCexSiO

3、4（0≤x≤0.1）系列樣品的晶胞參數(shù)（ a、b、c）和晶胞體積（ V）呈現(xiàn)線性增大的趨勢；隨模擬核素 Nd和 Ce摻雜量的增加Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和 Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化體的密度逐漸變大，體積呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢；制得的固化體晶界清晰，晶粒大小在5μm左右，呈板塊狀排列堆積。
　　以水熱反應(yīng)釜為浸出實驗裝置來模擬深地質(zhì)處置環(huán)境，采用MCC靜態(tài)浸出實驗法，借助電感

4、耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜（ ICP-MS），研究了高溫?zé)Y(jié) Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列陶瓷固化體多因素環(huán)境作用下的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明：高溫?zé)Y(jié)鋯英石固化體在多重因素（40℃、90℃、150℃，pH=4、pH=10、pH=6.7）環(huán)境作用下具有優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性。當(dāng)溫度一定時，酸性條件下 Nd3+和 Ce4+元素的浸出濃度最大，去離子水條件下元素浸出濃度最