硅碳復合負極材料的制備及電化學研究.pdf

1、當代，鋰離子電池已廣泛應用于各種先進科技中，成為最具前景的新型能源。然而，目前商用的鋰離子電池石墨類負極材料的理論容量只有372 mAh/g。為了滿足科技發(fā)展的需求，廣大學者們正致力于研發(fā)具有更高能量密度的新型材料來取代石墨類材料。硅碳復合材料結(jié)合了硅系材料和碳基材料雙方的優(yōu)勢，已成為新型負極材料的理想選擇。其中，硅系材料提供了高能量密度，碳基材料提供了穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)、高導電性和額外的儲鋰空間。本文使用硅（Si）和二氧化硅（SiO2）兩種硅

2、系材料與聚丙烯腈（PAN）復合，利用簡單的靜電紡絲法和后續(xù)的預氧化、炭化處理，制備了納米Si/C和SiO2/C復合材料，考察了不同硅系材料及其含量對材料結(jié)構(gòu)形貌及電化學性能的影響。
　　以納米Si與PAN為原料，制備了納米Si含量為15 wt.％的Si/C復合物。納米Si顆粒可均勻地分布在三維網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的內(nèi)部。在50 mA/g的電流密度下，10次循環(huán)后表現(xiàn)出627.6 mAh/g的可逆比容量，較純PAN纖維提高了～160 mAh/g

3、，并且，該復合材料在100圈的容量保持率為92.4%。通過倍率性能分析得出：小電流密度下，納米Si的添加提高了復合材料的比容量，但在大電流密度下，納米Si的添加則會降低復合材料的倍率性能。
　　本實驗還采用了不同含量的納米SiO2與PAN制備了一系列SiO2/C復合材料，得出了當SiO2對于PAN的添加量為15 wt.%時，SiO2/C復合物中的實際SiO2含量為23.6 wt.%，此時，SiO2顆粒在納米纖維中具有最好的結(jié)構(gòu)分布

4、。該復合材料在50 mA/g的電流密度下循環(huán)100次后，可逆比容量為658 mAh/g，并且在500、1000 mA/g的電流密度下分別保持了451、356 mAh/g的高可逆比容量，表現(xiàn)出了較高的比容量、良好的循環(huán)性能和倍率性能。
　　本研究還根據(jù)不同含量的SiO2分析了SiO2/C負極電極材料與鋰離子的反應機理。在SiO2與鋰離子的兩個平行反應中，當SiO2顆粒較小時易生成可逆的Li2Si2O5，而當SiO2顆粒較大時易生成不