鄰苯二酚類有機(jī)化合物的氧化降解研究.pdf

1、鄰苯二酚類化合物是結(jié)構(gòu)中含一個(gè)或多個(gè)鄰苯二酚基團(tuán)的一類芳香化合物的統(tǒng)稱，不僅存在于水果、蔬菜、煙草及一些藥材中，還是芳香化合物降解過(guò)程中常見的中間產(chǎn)物，在化工行業(yè)、醫(yī)藥合成等領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用。當(dāng)然，它作為一類重要的多酚類化合物，對(duì)環(huán)境、生物體的危害也不容小覷。適應(yīng)工業(yè)蓬勃發(fā)展的需求，這類化合物的種類和結(jié)構(gòu)趨于復(fù)雜化，其工業(yè)廢水的降解難度也隨之加大，若隨廢水的排放進(jìn)入環(huán)境，通過(guò)累積、擴(kuò)散，最終將威脅到動(dòng)植物及人類的健康生存。因此，酚類化合

2、物的降解是污水處理的重要課題。
　　聚吡咯(PPy)是一種含π共軛結(jié)構(gòu)的高分子材料，具有良好的導(dǎo)電性和可逆的氧化還原性質(zhì)，不僅合成方法簡(jiǎn)單、穩(wěn)定性好，而且對(duì)環(huán)境友好，是近些年研究較多的材料之一。在本論文中，我們采用簡(jiǎn)易的裝置和方法制備聚吡咯復(fù)合材料，通過(guò)載體負(fù)載聚吡咯，克服聚吡咯本身分散性差、易團(tuán)聚、難溶于水等缺點(diǎn)，并將這些復(fù)合材料應(yīng)用于鄰苯二酚類化合物的氧化降解，主要內(nèi)容如下:
　　1.以納米SiO2、吡咯單體(Py)為原

3、料，經(jīng)FeCl3的氧化作用制備不同比例的聚吡咯/納米二氧化硅(PPy/nSiO2)復(fù)合材料，通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)對(duì)材料進(jìn)行表征，并用于鄰苯二酚紫溶液的氧化反應(yīng)。結(jié)果表明，聚吡咯較均勻地負(fù)載到納米SiO2表面，使PPy的比表面積增大，從而提高復(fù)合材料中PPy的氧化活性。對(duì)1×10-4mol/L的模擬廢水，使用2.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應(yīng)2小時(shí)，鄰苯二酚紫的去除率可達(dá)到94.7％; PPy/nS

4、iO2還表現(xiàn)出一定的催化作用，可催化H2O2氧化鄰苯二酚紫，不僅加快了反應(yīng)速率，而且還可減少PPy/nSiO2的用量。
　　2.用水熱法制備納米MnO2，以PPy/nSiO2的制備方法為基礎(chǔ)，合成了聚吡咯/納米二氧化錳(PPy/nMnO2)復(fù)合材料，通過(guò)SEM、FTIR和XPS等手段對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行表征。研究了PPy/nMnO2協(xié)同H2O2氧化降解鄰苯二酚的反應(yīng)，討論了pH、PPy/nMnO2用量、H2O2濃度和無(wú)機(jī)陰離子對(duì)鄰苯二酚

5、去除效果的影響，并通過(guò)降解反應(yīng)過(guò)程的UV-Vis圖譜分析了鄰苯二酚的降解途徑。結(jié)果表明，PPy/nMnO2復(fù)合材料中PPy小球顆粒負(fù)載在納米MnO2表面，整體呈現(xiàn)包覆狀態(tài);PPy/nMnO2對(duì)鄰苯二酚表現(xiàn)出較好的氧化催化性能，對(duì)于初始濃度為4×10-4mol/L鄰苯二酚溶液，PPy/nMnO2用量為0.5 mg/mL，H2O2濃度為4×10-3 mol/L，反應(yīng)2小時(shí)鄰苯二酚的去除率可達(dá)91.4％，溶液中共存的Cl-和SO42-會(huì)對(duì)鄰苯