富含準(zhǔn)晶的Al-Cu-Co合金催化劑催化環(huán)己烷氧化性能研究.pdf

1、環(huán)己烷的選擇性氧化是當(dāng)代化學(xué)工業(yè)中重要的反應(yīng)之一，其主要產(chǎn)物環(huán)己醇和環(huán)己酮是合成尼龍-6和尼龍-66的重要原料。目前工業(yè)上生產(chǎn)環(huán)己醇和環(huán)己酮的主要工藝仍然停留在環(huán)己烷的均相催化，環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率低于5％，環(huán)己醇和環(huán)己酮的總體選擇性低于85%。反應(yīng)過程中存在催化劑與產(chǎn)物分離困難和環(huán)境污染等問題，因此研究環(huán)己烷的多相催化體系具有重要理論和實(shí)際意義。
　　準(zhǔn)晶作為20世紀(jì)80年代的重大發(fā)現(xiàn)，對傳統(tǒng)晶體學(xué)產(chǎn)生了重要的影響，推動(dòng)了材料、物理和

2、化學(xué)等相關(guān)學(xué)科的發(fā)展。準(zhǔn)晶具有特殊的原子排列結(jié)構(gòu)，它的一些性質(zhì)，如電性能、導(dǎo)熱性能、力學(xué)性能和表面性能等不同于其他金屬材料。準(zhǔn)晶表面獨(dú)特的原子排列結(jié)構(gòu)可在催化方面產(chǎn)生特殊的活化效果，并且含有準(zhǔn)晶的合金具有高硬度、耐損耗、低成本和熱穩(wěn)定等適合于催化應(yīng)用的性質(zhì)。
　　本文通過常規(guī)的熔鑄法制備了不同組成的Al-Cu-Co合金，采用ICP-OES、XRD、SEM-EDX、TEM-SAED和XPS對其組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)Al60Cu5C

3、o35合金的實(shí)際組成與理論組成一致，主要由十面體準(zhǔn)晶相和具有立方結(jié)構(gòu)的AlCo相組成。將這些合金作為催化劑，氧氣為氧化劑，無溶劑條件下催化環(huán)己烷氧化。在 Al-Cu-Co合金中，Co元素含量決定了其催化活性，Cu元素含量在5%時(shí)對催化劑的催化活性有一定的促進(jìn)作用，當(dāng)Cu含量大于10%時(shí)，對催化劑的催化活性有一定的抑制作用。通過組分篩選，發(fā)現(xiàn)Al60Cu5Co35合金的催化活性最好。考察了催化劑的目數(shù)及用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等反應(yīng)條件對