碳點(diǎn)的控制合成、組裝以及在生命分析中的應(yīng)用.pdf

1、碳點(diǎn)是一種新型的熒光納米粒子，具有粒徑小、熒光發(fā)光穩(wěn)定、易于表面功能化以及光學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性高等特點(diǎn)。碳點(diǎn)的組成元素與生物體相似，主要由碳元素構(gòu)成，因而具有生物相容性好、細(xì)胞毒性低的優(yōu)勢(shì)，碳點(diǎn)在熒光標(biāo)記、生物成像以及生物傳感等領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景。碳點(diǎn)的熒光性能一方面與其合成方法有關(guān)，另一方面可以通過表面修飾來改善其光電性能。本文以樹枝狀聚合物聚酰胺-胺（PAMAM）為模板，采用水熱合成法，一步合成得到粒徑均一且同時(shí)被PAMAM修飾的碳

2、點(diǎn)，通過比較碳點(diǎn)經(jīng)PAMAM修飾前后的光電性能，以及熒光碳點(diǎn)在光、電生物傳感器上的傳感性能研究，表明所設(shè)計(jì)合成方法的可靠性以及所獲得熒光碳點(diǎn)性能的優(yōu)勢(shì)。主要工作內(nèi)容如下：
　　第一部分，碳點(diǎn)的合成、組裝及其電化學(xué)性能。
　　為了考察PAMAM對(duì)碳點(diǎn)合成和性能的影響，首先，采用水熱合成法合成了未經(jīng)修飾的碳點(diǎn)，采用透射電子顯微鏡（TEM），傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR）、X射線光電子分析儀（XPS）、紫外-可見吸收光譜以及熒光

3、發(fā)射光譜等技術(shù)對(duì)碳點(diǎn)的粒徑、分布、形貌及光學(xué)性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，所得碳點(diǎn)粒徑約為4±0.4 nm，分散性和熒光性能良好。將該碳點(diǎn)直接滴涂于玻碳電極表面，得到碳點(diǎn)修飾的玻碳電極，循環(huán)伏安（CV）行為表明該修飾電極不僅有良好的導(dǎo)電性，而且有很好的穩(wěn)定性。該修飾電極對(duì)多巴胺具有良好的線性響應(yīng)，檢測(cè)范圍為1.5×10-7-1.5×10-4 M，檢測(cè)限2.65×10-8 M。結(jié)果表明，該碳點(diǎn)修飾的電極具有選擇性好，靈敏性高，用于實(shí)際樣品血漿

4、中的多巴胺的檢測(cè)也得到了令人滿意的結(jié)果。
　　第二部分，PAMAM-CDs的控制合成、表征及組裝。
　　以PAMAM為模板劑和修飾劑，采用以上同樣的方法合成經(jīng)PAMAM修飾的碳點(diǎn)（PAMAM-CDs），并通過透射電鏡，熒光光度儀以及電化學(xué)方法等技術(shù)，分別考察了所得PAMAM-CDs的形貌以及光電性能。TEM顯示PAMAM-CDs為球形顆粒，粒徑均勻，約2.1±0.1nm，分散性好，與未經(jīng)PAMAM修飾的碳點(diǎn)比較，粒徑更小，更

5、均勻，分散性更好。熒光光譜顯示，PAMAM-CDs熒光強(qiáng)度是CDs的8倍，峰型也比CDs的峰型更對(duì)稱。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步將得到的PAMAM-CDs直接固定于電沉積金納米顆粒(GNPs)表面，構(gòu)建電化學(xué)發(fā)光傳感器。實(shí)驗(yàn)采用CV，EIS以及ECL技術(shù)分別考察了以PAMAM為模板劑和修飾劑合成的PAMAM-CDs和未經(jīng)PAMAM修飾的CDs的電化學(xué)以及電化學(xué)發(fā)光性能，結(jié)果表明，以PAMAM為模板劑和修飾劑合成的PAMAM-CDs導(dǎo)電性更好，電化學(xué)發(fā)光

6、強(qiáng)度更高，構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光傳感器穩(wěn)定好，發(fā)光強(qiáng)度高，為下一步組裝應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
　　第三部分，基于PAMAM-CDs/GNPs的ECL免疫傳感器的構(gòu)建及其應(yīng)用
　　在獲得良好發(fā)光性能的PAMAM-CDs/GNPs納米復(fù)合膜基礎(chǔ)上，實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步將氯胺酮抗體組裝到該納米復(fù)合薄膜表面，得到相應(yīng)的氯胺酮的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器。采用CV，EIS以及ECL等技術(shù)考察了電極組裝過程的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)考察了氯胺酮免疫傳感器的電化學(xué)發(fā)光