CdTe量子點光學(xué)傳感器的設(shè)計及其對色甘酸鈉、Zn(Ⅱ)和DNA的檢測.pdf

1、量子點獨特的光學(xué)性質(zhì)使其易被作為光學(xué)探針用于傳感器的構(gòu)建。通過水相合成法制備了谷胱甘肽(GSH)修飾的CdTe量子點(QDs)，并利用透射電子顯微鏡(TEM)、紫外-可見吸收光譜(UV-vis)、熒光光譜(FL)和共振瑞利散射光譜(RRS)對其進行了表征和研究。本文主要選取量子點/色甘酸鈉體系基于熒光猝滅法構(gòu)建了檢測色甘酸鈉的傳感器；選取量子點/二乙烯三胺五乙酸/Zn(II)體系基于熒光開關(guān)模式構(gòu)建了Zn(II)傳感器；以及量子點/貝尼

2、爾/DNA體系基于雙波長疊加共振瑞利散射(DWO-RRS)和熒光法構(gòu)建了雙通道光學(xué)傳感器用于檢測DNA。同時利用紫外-可見吸收光譜、熒光光譜、共振瑞利散射光譜、結(jié)合熱力學(xué)計算以及量子化學(xué)計算方法探究了體系的作用機理。主要研究內(nèi)容如下：
　　1基于CdTe量子點熒光猝滅檢測色甘酸鈉
　　建立了一種基于電子轉(zhuǎn)移機理有效猝滅CdTe QDs熒光簡單靈敏檢測色甘酸鈉的新方法。在體系中，色甘酸鈉作為一種有效的電子受體，將色甘酸鈉加入到

3、CdTe QDs溶液中電子轉(zhuǎn)移發(fā)生，電子從CdTe QDs導(dǎo)帶轉(zhuǎn)移到色甘酸鈉阻止了CdTe QDs導(dǎo)帶的自由電子和價帶空穴的復(fù)合，從而引起CdTe QDs熒光猝滅。在優(yōu)化條件下，CdTe QDs熒光猝滅程度與色甘酸鈉濃度在0.6419-100μg·mL-1范圍內(nèi)呈良好線性比例關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0.9964，檢出限為0.1926μg·mL-1。此外，對反應(yīng)機理、實驗條件和共存物質(zhì)的影響也進行了探究。該方法已經(jīng)成功應(yīng)用于合成樣品和真實樣品的檢

4、測。
　　2基于CdTe量子點構(gòu)建熒光開關(guān)用于水體中Zn(II)的檢測研究
　　水相中合成了谷胱甘肽(GSH)修飾的CdTe QDs。研究發(fā)現(xiàn)，二乙烯三胺五乙酸(DTPA)與CdTe QDs表面的修飾劑GSH通過氫鍵結(jié)合形成CdTe QDs-DTPA復(fù)合物，導(dǎo)致CdTe QDs熒光發(fā)生猝滅；加入Zn2+，由于Zn2+與DTPA更強的螯合作用使得DTPA從CdTe QDs表面脫離進而CdTe QDs熒光恢復(fù)。據(jù)此構(gòu)建了一個簡單

5、、靈敏、可再生的熒光開關(guān)模式傳感器用于檢測Zn2+。在實驗條件下，熒光恢復(fù)程度與Zn2+濃度在0.48-90μmol·L-1范圍內(nèi)呈良好線性比例關(guān)系，檢出限為0.14μmol·L-1。該方法已經(jīng)應(yīng)用于自來水樣品以及河水樣品的檢測，結(jié)果令人滿意。同時對反應(yīng)機理、實驗條件和共存物質(zhì)的影響進行了探究。
　　3基于量子點/貝尼爾體系構(gòu)建雙波長疊加共振瑞利散射和熒光平臺靈敏檢測DNA
　　基于量子點/貝尼爾(QDs/DA)體系構(gòu)建雙波

6、長疊加共振瑞利散射(DWO-RRS)和熒光平臺用于DNA檢測。未加入DNA，QDs與DA通過靜電引力形成復(fù)合物，引起RRS顯著增強并產(chǎn)生新的RRS峰分別位于322nm和420nm處；熒光被猝滅。加入DNA競爭反應(yīng)發(fā)生，DA被釋放從QDs/DA復(fù)合物中，引起RRS顯著降低，熒光恢復(fù)。兩個RRS新峰的降低程度與DNA濃度在0.030-15μg·mL-1范圍內(nèi)呈良好線性關(guān)系，檢出限為0.0089μg·mL-1(DWO-RRS)；熒光傳感體系的