氨基酸離子液體混合工質(zhì)吸收CO2降膜流動(dòng)及氣液界面湍動(dòng)研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，化石能源的大量消耗，CO2的過量排放給人類環(huán)境與生存帶來了嚴(yán)重威脅，因此CO2的捕集和封存在國內(nèi)外引起了廣泛關(guān)注。據(jù)統(tǒng)計(jì)，全球 CO2排放量的40％以上是來自于電廠及其它化石燃料轉(zhuǎn)化活動(dòng)，聯(lián)合國政府間氣候變化專門委員會(huì)（IPCC）已將針對燃煤電廠的 CO2捕集與封存技術(shù)作為2050年溫室氣體減排目標(biāo)最重要的技術(shù)方向。在各種捕集CO2的方法中，降膜吸收法具有氣液膜之間相互不貫透、設(shè)備壓降小、降膜較薄、接觸面積大、傳質(zhì)阻

2、力小等優(yōu)點(diǎn)，特別適合用在電廠煙氣流量大，CO2分壓低（燃煤電廠的煙氣中CO2體積含量為12%-15%）的場合。
　　為深入分析新型綠色有機(jī)溶劑離子液體（IL）和有機(jī)胺混合溶液在降膜反應(yīng)器內(nèi)的流動(dòng)特性及CO2吸收性能，本文采用四甲基銨甘氨酸離子液體（[N1111][Gly]）與乙醇胺（MEA）混合溶液作為吸收劑，針對其降膜吸收過程中涉及到的CO2吸收性能、液膜流動(dòng)特性及傳熱傳質(zhì)過程中的液膜界面湍動(dòng)現(xiàn)象等問題進(jìn)行了研究。本文的主要研究

3、內(nèi)容和結(jié)論如下：
　　①研究了豎直降膜反應(yīng)器在均勻冷卻條件下，5%IL+15%MEA混合溶液在豎直反應(yīng)器內(nèi)的流動(dòng)特性，對比了液膜在豎直平板和豎直槽道內(nèi)成膜的區(qū)別，討論了液體流量和液膜與平板之間溫差對液膜鋪展寬度和鋪展面積的影響。結(jié)果表明：隨著液體流量及液膜與平板之間溫差的增加，液膜的鋪展寬度和面積增加；由于豎直槽道內(nèi)角區(qū)處毛細(xì)力作用的影響，使液膜在降膜槽道內(nèi)的鋪展有別于液膜在豎直平板上的鋪展，對液膜的鋪展面積、液膜流型等有較大的影

4、響；液膜在豎直平板上流動(dòng)時(shí)具有較大的鋪展面積；通過水和混合工質(zhì)的降膜流動(dòng)特性對比得出，液體物性影響液膜的擴(kuò)展強(qiáng)度，進(jìn)而影響液膜的鋪展寬度和面積。
　?、趯Ρ攘怂姆N吸收劑20%MEA、20%IL、5%IL+15%MEA、10%IL+10%MEA（質(zhì)量比）的CO2吸收性能，從中選擇一種性能較好的工質(zhì)5%IL+15%MEA作為CO2吸收劑，研究了在逆流氣體吹掃下，其在降膜反應(yīng)器中的流型轉(zhuǎn)換規(guī)律，給出了流型之間相互轉(zhuǎn)換的臨界液體流量，并分

5、析了在不同流型下的 CO2吸收速率、液體利用率和液相傳質(zhì)系數(shù)，最后探討了液體溫度、氣體流量、氣體進(jìn)口 CO2濃度對CO2吸收速率和脫除率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：5%IL+15%MEA每摩爾胺吸收的CO2量達(dá)到最大，且相對其他三種吸收劑，5%IL+15%MEA吸收劑更易被完全利用；在降膜流動(dòng)過程中，隨液體流量的改變，液膜呈現(xiàn)溪流、片狀流和完整流三種流型，逆流氣體提高了液膜流型相互轉(zhuǎn)換的臨界液體流量；液膜流型對CO2吸收性能的影響很大，相對溪

6、流和片狀流，完整流具有較高的 CO2吸收速率和液體利用率，而液相傳質(zhì)系數(shù)卻在溪流和片狀流下較大；由于接觸角的滯后性，在液膜成膜過程中，先以較大的液體流量使液膜在反應(yīng)器內(nèi)形成完整流之后，再逐漸減小液體流量至完整流轉(zhuǎn)換成片狀流的臨界流量，可以使液膜在較小的液體流量下維持完整流，從而達(dá)到較高的吸收速率和液體利用率；適當(dāng)提高吸收劑溫度可以提高CO2的吸收速率和脫除效率，而氣體流量的改變需要均衡考慮CO2吸收速率和CO2脫除率兩者的變化，氣體進(jìn)口

7、CO2濃度的增加可以提高CO2吸收速率，但是對CO2脫除率并沒有太大的影響
　?、鄄捎眉y影儀觀察了四種工質(zhì)（H2O、20%MEA、20%IL、5%IL+15%MEA）的靜止液膜中心，被單根或雙根加熱管局部加熱時(shí)的界面湍動(dòng)現(xiàn)象，分析了不同溫度場對界面對流結(jié)構(gòu)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在相同溫度梯度下，四種工質(zhì)界面均呈現(xiàn)清晰的與溫度梯度方向一致的滾筒狀暗條紋結(jié)構(gòu)，條紋之間相互獨(dú)立；與純水相比，當(dāng)加入乙醇胺MEA或離子液體IL時(shí)，局部界面對

8、流結(jié)構(gòu)發(fā)生改變；對于每一種工質(zhì)，隨著界面溫度梯度的不同，其界面對流結(jié)構(gòu)亦發(fā)生改變，當(dāng)液膜整體溫度升高時(shí)，由于溶劑的揮發(fā)，溫度梯度和濃度梯度的共同作用會(huì)影響界面對流形態(tài)；相比液膜被單根加熱管局部加熱時(shí)的界面湍動(dòng)形態(tài)，當(dāng)液膜被雙根加熱管同時(shí)加熱時(shí)，在兩根加熱管中心產(chǎn)生了一條分界線，此外，界面溫度的非穩(wěn)態(tài)變化導(dǎo)致兩根加熱管中心的分界線也是在逐漸變化，并不是一條穩(wěn)定在兩根加熱管之間的直線。
　　④采用紋影儀觀察了三種CO2吸收劑（20%M

9、EA、20%IL、5%IL+15%MEA）在吸收 CO2過程中，由于傳質(zhì)不均引起的界面湍動(dòng)現(xiàn)象，分析了液膜厚度和氣體流量對界面對流形態(tài)及液相傳質(zhì)系數(shù)的影響。結(jié)果表明：界面局部濃度發(fā)生變化導(dǎo)致Marangoni對流可以強(qiáng)化液相傳質(zhì)，使實(shí)際液相傳質(zhì)系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于理論的液相傳質(zhì)系數(shù)，且?值（實(shí)際測量得到的液相傳質(zhì)系數(shù)與理論計(jì)算得到的液相傳質(zhì)系數(shù)之比）與吸收過程緊密相關(guān)，隨吸收時(shí)間的增加，?值先是呈上升趨勢，到達(dá)峰值后，隨之減??；在不同液膜厚度和

10、氣體流量下，界面對流形態(tài)不同，?值隨液膜厚度和氣相流量的變化沒有呈現(xiàn)明顯的規(guī)律。
　?、萁缑嫣幍奈⒓?xì)對流可以強(qiáng)化液膜內(nèi)的擴(kuò)散傳質(zhì)，基于此，提出了在液膜表面構(gòu)造非均勻溫度場從而誘導(dǎo)液膜內(nèi)產(chǎn)生微細(xì)對流的方法。采用紅外熱像儀研究了液膜在局部加熱的豎直平板和豎直槽道內(nèi)流動(dòng)時(shí)的表面溫度場分布，探討了局部加熱時(shí)液膜破裂的臨界溫度。結(jié)果表明：在豎直槽道內(nèi)，隨局部加熱溫度的增加，液膜會(huì)發(fā)生破裂，液膜破裂的臨界溫度隨液體流量的增加而增加，相比在橫向