基于二維納米材料場(chǎng)效應(yīng)晶體管生物傳感器的研制與應(yīng)用.pdf

1、臨床實(shí)驗(yàn)室使用的檢測(cè)設(shè)備越來(lái)越集成化、自動(dòng)化，并且智能化水平越來(lái)越高，但是仍然面臨著儀器操作復(fù)雜、試劑成本昂貴、分析時(shí)間長(zhǎng)、靈敏度不夠高及不適合床旁化檢測(cè)等缺點(diǎn)。因此，發(fā)展一種簡(jiǎn)單、廉價(jià)、快速、準(zhǔn)確的床旁化檢測(cè)平臺(tái)是十分必要的。生物傳感器，由于其操作簡(jiǎn)單、廉價(jià)、檢測(cè)快速、靈敏度高、集成小巧等優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)被廣泛運(yùn)用于疾病的診斷及生命科學(xué)領(lǐng)域的相關(guān)研究。
　　基于納米材料的場(chǎng)效應(yīng)晶體管（field effect transistor,

2、FET）生物傳感器，在生物分子檢測(cè)方面具有靈敏度和特異性高、分析速度快、免標(biāo)記、操作簡(jiǎn)單等特點(diǎn)，并且能夠與集成電路兼容，實(shí)現(xiàn)高通量的檢測(cè)?；诩{米材料的場(chǎng)效應(yīng)晶體管之所以有如此多的優(yōu)勢(shì)，主要得益于納米材料的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，如納米材料中的石墨烯具有高的電子遷移率，高體表比，低噪音，良好的生物相容性，穩(wěn)定性等。納米材料二硫化鉬除具備石墨烯的優(yōu)勢(shì)外，它的帶隙特征能夠提高傳感器的檢測(cè)性能，最重要的是其還具有催化特性。
　　本文將納米材料石墨烯和

3、二硫化鉬與場(chǎng)效應(yīng)晶體管結(jié)合構(gòu)建基于納米材料的生物傳感器并探討該生物傳感器在檢測(cè)生物分子方面的應(yīng)用。通過(guò)定向轉(zhuǎn)移法構(gòu)建單層石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管，該方法簡(jiǎn)單、快速、廉價(jià)，實(shí)現(xiàn)了對(duì) DNA高靈敏高特異性的檢測(cè)。采用超聲剝離法制備二硫化鉬，并用滴涂法層層組裝還原氧化石墨烯和二硫化鉬（molybdenum disulfide， MoS2）構(gòu)建場(chǎng)效應(yīng)晶體管傳感器。利用二硫化鉬特異的催化特性檢測(cè)細(xì)胞中釋放的過(guò)氧化氫。具體內(nèi)容如下：
　　第一章：定

4、向轉(zhuǎn)移法制備石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管DNA生物傳感器
　　按照標(biāo)準(zhǔn)的微加工工藝制備場(chǎng)效應(yīng)晶體管器件，通過(guò)化學(xué)氣相沉積法（chemical vapor deposition，CVD）制備單層石墨烯，將石墨烯剪很小的片段（1?1 mm2），在溶液中直接定向轉(zhuǎn)移到已經(jīng)制備好的場(chǎng)效應(yīng)晶體管傳感陣列處即得到石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管，該方法實(shí)現(xiàn)了簡(jiǎn)單、快速、廉價(jià)制備高質(zhì)量的石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管。將電中性的肽核酸（ peptide nucleic acid,

5、 PNA）通過(guò)1-芘丁酸-琥珀酰亞胺酯（1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester, PASE）固定在石墨烯表面。通過(guò)檢測(cè) PNA-DNA雜交前后狄拉克點(diǎn)的變化可實(shí)現(xiàn) DNA的檢測(cè)。研究結(jié)果顯示，該傳感器的檢測(cè)限低至10 fmol/L，比本課題組之前報(bào)道的靈敏度更高。主要原因是在本工作中使用了單層的石墨烯。另外，該石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管生物傳感器還能夠區(qū)分互補(bǔ)DNA、非互補(bǔ) DNA和單堿基錯(cuò)配的 DNA

6、，表現(xiàn)出高的特異性。同時(shí)，結(jié)果表明該傳感器還能夠被重復(fù)使用。綜上所述，通過(guò)定向轉(zhuǎn)移法制備的石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管 DNA生物傳感器，不僅方法簡(jiǎn)單、檢測(cè)快速、價(jià)格低廉，而且靈敏度和特異性也很高。該方法提供了一種制備石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管DNA生物傳感器的新方法
　　第二章：基于過(guò)渡金屬硫化物的石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體生物傳感器檢測(cè)細(xì)胞釋放的過(guò)氧化氫
　　分別采用肼化學(xué)還原氧化石墨烯（graphene oxide, GO）制備得到還原的氧化石墨

7、烯（reduced graphene oxide, R-GO）和超聲液相剝離方法制備二硫化鉬（MoS2）納米片。將制備好的 RGO滴涂在器件的傳感陣列表面，構(gòu)建 RGO場(chǎng)效應(yīng)晶體管。然后將 MoS2采用同樣的方法滴涂在 RGO表面上，構(gòu)建 MoS2-RGO場(chǎng)效應(yīng)晶體管。利用二硫化鉬納米片特異的催化特性可直接檢測(cè)從細(xì)胞中釋放的過(guò)氧化氫（hydrogen peroxide，H2O2）。該傳感器具有對(duì)過(guò)氧化氫的響應(yīng)速度特別快（<1 s）的優(yōu)點(diǎn)