TS-1分子篩膜合成及微波芬頓氧化脫除模板劑研究.pdf

1、鈦硅分子篩（TS-1）膜作為一種優(yōu)異的無機膜材料，不僅具有MFI型分子篩獨特的均一孔道結構，而且由于鈦原子的引入而具有優(yōu)異的催化性能，尤其是對以H2O2為氧化劑的一系列有機物的擇形氧化反應具有良好的催化作用，因而在膜分離、膜催化和微反應器等方面具有廣闊的應用前景。雖然TS-1分子篩膜在實驗室規(guī)模的研究工作中已取得很大的進展，但由于制備過程重復性較低、分子篩膜的缺陷問題等限制其大規(guī)模的工業(yè)化應用，因此完善TS-1分子篩膜的制備工藝及減少制

2、備過程中缺陷的形成仍然是目前的研究重點。
　　本文以四丙基氫氧化銨作為模板劑，大小約為300 nm左右的TS-1分子篩顆粒作為晶種，采用二次生長法在多孔氧化鋁載體上成功制備了致密完備的超薄TS-1分子篩膜，并運用SEM、XRD、FT-IR、UV-vis、接觸角測試等手段對制備得到的TS-1分子篩晶種和分子篩膜的結構形貌、表面化學特性進行表征。結果顯示制備得到的TS-1分子篩膜表面平整、致密連續(xù)，沒有明顯裂紋、針孔或晶間隙等缺陷存在

3、，與原位水熱合成法相比，該制備方法重復性較好。
　　制備得到的TS-1分子篩膜在應用之前需要將孔道內的有機模板劑脫除。本文首先研究了芬頓試劑對溶液中四丙基氫氧化銨（TPAOH）單體的氧化性能，發(fā)現其能夠有效的氧化分解溶液中的單體四丙基氫氧化銨，且氧化脫除率高達91.6％。將該高級氧化技術和微波輻射技術結合引入到分子篩膜中有機模板劑的脫除，結果發(fā)現微波輔助芬頓氧化法能夠有效地脫除超薄TS-1分子篩膜中的有機模板劑TPAOH，同時當氧

4、化劑量過量時，反應溫度、加熱方式、分子篩膜厚度因素等對模板劑脫除效率有很大的影響。與傳統的高溫煅燒方法相比，微波輔助芬頓氧化過程將模板劑的脫除溫度降低，縮短了反應時間，有效地避免了有機模板劑脫除過程中分子篩膜中裂紋等缺陷的形成。為了表征微波輔助芬頓氧化法脫除模板劑后的TS-1分子篩膜的質量和性能，將其運用于CH4/i-C4H10二元混合氣體分離和乙醇/水滲透汽化分離過程，結果表明制備得到的TS-1分子篩膜具有良好的致密完備性和分離性能。