鈦硅分子篩TS-1合成新方法及其應(yīng)用的研究.pdf

1、鈦硅分子篩TS-1因其在多相催化氧化反應(yīng)中的杰出性能，自被開發(fā)出后便廣受關(guān)注，其新合成方法及應(yīng)用研究一直是沸石催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)。TS-1發(fā)明至今，其合成方法主要為水熱合成法，隨著合成技術(shù)的不斷發(fā)展與創(chuàng)新，逐漸涌現(xiàn)出一些新的合成方法，如微波輻射法，球磨法，離子注入法，化學(xué)嫁接法等。雖然TS-1的合成技術(shù)正在逐漸走向成熟，但在新合成技術(shù)工業(yè)化及應(yīng)用方面仍存在一些問題，如TS-1顆粒過小，增加了工業(yè)生產(chǎn)中分離，回收催化劑的困難，雖然已經(jīng)有許多研

2、究小組致力于小晶粒TS-1的成型研究，但成型過程中引入的其它化合物對(duì)分子篩催化活性的影響，以及成型后催化劑的強(qiáng)度問題阻礙了TS-1催化劑的成型發(fā)展。在另一方面，一些新合成方法如微波輻射法，雖然文獻(xiàn)中提到了新方法的優(yōu)勢(shì)，但詳細(xì)的作用機(jī)理仍然存在一些問題有待進(jìn)一步考察?；赥S-1在催化氧化領(lǐng)域的重要性，對(duì)其合成方法的進(jìn)一步研究以及其應(yīng)用前景的拓展是非常有必要的。
　　 本文針對(duì)TS-1研究及應(yīng)用中不足之處進(jìn)行了以下幾方面的研究：⑴

3、成功合成具有一定催化活性的TS-1/不銹鋼網(wǎng)負(fù)載型材料，解決小晶粒TS-1分離困難的問題。這種負(fù)載型催化劑可以完全避免TS-1小晶粒在制備和應(yīng)用過程中需要的分離操作，并且在合成過程中，除了載體，沒有引入其它物種，如成型過程中所需的粘結(jié)劑等，而載體本身帶來的金屬氧化物對(duì)鈦硅分子篩的催化性能沒有很大的影響，這樣保證了所得催化材料既擁有無需過濾的特點(diǎn)，又具有一定催化氧化能力及一定應(yīng)用前景。⑵研究微波輻射對(duì)TS-1合成過程的影響及作用機(jī)理，對(duì)合

4、成過程進(jìn)行詳細(xì)考察，并討論了微波合成產(chǎn)物與水熱合成產(chǎn)物在物化性能及催化性能各方面的異同。⑶通過在TS-1分子篩合成過程中添加含氟無機(jī)鹽或含氟有機(jī)硅酯，考察了氟物種對(duì)于TS-1晶化過程，Ti物種進(jìn)入骨架過程的影響，并使用正己烯為探針反應(yīng)，對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行催化反應(yīng)評(píng)價(jià)，考察了氟物種添加對(duì)鈦硅分子篩TS-1催化活性的影響。通過對(duì)TS-1分子篩后處理改性，如：添加含氟無機(jī)鹽對(duì)TS-1分子篩進(jìn)行酸洗后處理，使用含氟有機(jī)硅酯對(duì)TS-1分子篩進(jìn)行后嫁接修飾