鈦硅分子篩TS-1催化乙醛氨肟化反應(yīng)性能的研究.pdf

1、乙醛肟是一種重要的農(nóng)藥與醫(yī)藥中間體，同時(shí)還可作為新型鍋爐除氧劑、優(yōu)良的萃取劑和吸附劑等。傳統(tǒng)合成乙醛肟的方法為硫酸羥胺或鹽酸羥胺法，但這些方法步驟繁瑣，污染大。而新型的、綠色的合成方法是采用鈦硅分子篩TS-1/H2O2催化氧化乙醛合成乙醛肟。本論文以乙醛氨肟化為探針反應(yīng)，主要考察了TS-1/H2O2體系催化氧化機(jī)理，確定了TS-1的合成條件和乙醛氨肟化反應(yīng)的最佳條件，通過XRD、FTIR、SEM、XRF以及BET等手段對(duì)TS-1進(jìn)行形貌

2、與結(jié)構(gòu)分析;并探究了TS-1失活原因，采用高溫焙燒法對(duì)催化劑進(jìn)行了再生性能的考察。
　　采用在線原位紅外ReactIR15對(duì)TS-1/H2O2催化氧化機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的研究，得出TS-1/H2O2體系氨肟化過程遵循羥胺路徑，即氨先在TS-1的催化作用下被H2O2氧化生成中間產(chǎn)物羥胺，羥胺再和乙醛經(jīng)非催化作用生成乙醛肟。
　　采用水熱合成法制備了TS-1催化劑，考察了硅鈦比、模硅比、晶化時(shí)間和焙燒溫度對(duì)催化劑活性的影響。在考察范

3、圍內(nèi)確定了TS-1的最適合成條件，硅鈦比為50，模硅比為0.035，晶化時(shí)間為48h，焙燒時(shí)間為6h;
　　采用自制TS-1為催化劑對(duì)乙醛氨肟化反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了考察，結(jié)果表明，最佳反應(yīng)溫度為60℃，以0.1mol乙醛計(jì)，叔丁醇添加量22g，催化劑最佳用量為30g/mol乙醛，氨醛摩爾比為3.0，H2O2/醛摩爾比為1.3，H2O2采用連續(xù)進(jìn)料，最佳滴加時(shí)間為1.5h，總反應(yīng)時(shí)長2h。在最佳反應(yīng)條件下，乙醛轉(zhuǎn)化率和乙醛肟選擇性分別