多級孔道鈦硅分子篩的合成及催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的性能評價.pdf

1、鈦硅分子篩(TS-1)在諸多反應(yīng)中均表現(xiàn)出優(yōu)良的催化性能,如酚的羥基化,酮的肟化以及烯烴的環(huán)氧化等。TS-1分子篩、雙氧水系統(tǒng)在溫和條件下即表現(xiàn)出了極高的催化性能,這一特性吸引了國內(nèi)外許多學(xué)者的廣泛關(guān)注。但是,由于TS-1分子篩晶體內(nèi)部的孔道尺寸較小,內(nèi)擴(kuò)散傳質(zhì)阻力成為影響反應(yīng)速率和催化劑壽命的重要因素。
　　本論文使用炭黑作為硬模板,在傳統(tǒng)合成工藝的基礎(chǔ)上,結(jié)合后處理方法,在分子篩顆粒內(nèi)部構(gòu)造出介孔和大孔孔道。本文采用了多種表征

2、手段,對所得多級孔道結(jié)構(gòu)的TS-1進(jìn)行了分析。同時,評價且比較了其催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)的性能。
　　主要研究工作包括:
　　研究了水熱法合成微孔TS-1分子篩過程中的相關(guān)條件,以及其在環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)中的催化活性。考察了不同合成條件下,水硅比(H2O/SiO2)、晶化溫度,鈦源的加入量對于TS-1合成過程的影響,以及所得微孔TS-1分子篩在環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)中的催化活性。
　　通過在TS-1分子篩的水熱合成過程之中加入納

3、米尺寸(12nm)的炭黑顆粒合成得到了具有微孔-介孔多級孔道結(jié)構(gòu)的TS-1分子篩晶體。對炭黑在合成過程之中的加入,對所得TS-1分子篩的孔道結(jié)構(gòu),相對結(jié)晶度,以及鈦含量的影響進(jìn)行了研究。同時,對所得微孔-介孔TS-1分子篩在催化環(huán)己酮氨肟化反應(yīng)中的活性進(jìn)行了評價。
　　對微孔TS-1以及微孔-介孔復(fù)合結(jié)構(gòu)的TS-1分子篩,使用四丙基氫氧化銨(TPAOH)在水熱條件下進(jìn)行了后處理,從而得到了一系列新型多孔結(jié)構(gòu)的TS-1分子篩,其具有