無(wú)額外模板劑合成多級(jí)孔道分子篩及其催化應(yīng)用.pdf

1、傳統(tǒng)微孔分子篩由于具有良好的擇形作用、較強(qiáng)的酸性、較大的比表面積以及良好的水熱穩(wěn)定性，現(xiàn)在被廣泛應(yīng)用于吸附分離、石油化工催化等領(lǐng)域，但是微孔的存在會(huì)引起催化反應(yīng)中大分子反應(yīng)物的擴(kuò)散限制，進(jìn)而影響催化性能。目前，具有多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的分子篩已經(jīng)被證實(shí)能夠有效解決分子篩中反應(yīng)物擴(kuò)散限制問(wèn)題。
　　 雖然有多種方法合成多級(jí)孔道分子篩，但是具有工業(yè)化前景的合成方法很少。本文的目的就是采用一種簡(jiǎn)單并且容易放大的方法合成多級(jí)孔道分子篩，并對(duì)其介

2、孔的形成機(jī)理以及介孔的引入對(duì)苯烷基化、苯烷基轉(zhuǎn)移反應(yīng)的影響進(jìn)行研究。
　　 本課題首先采用擬固相法一步合成納米級(jí)多級(jí)孔道Beta分子篩，合成過(guò)程中不需要添加額外的模板劑。通過(guò)低溫氮?dú)馕摳健呙桦婄R等表征手段對(duì)所合成的樣品進(jìn)行表征。研究表明，擬固相前驅(qū)體的含水量是合成多級(jí)孔道Beta分子篩的關(guān)鍵因素，過(guò)低的含水量將導(dǎo)致無(wú)定形硅鋁酸鹽的生成，而過(guò)高的含水量將得到晶粒尺寸較大的Beta分子篩。
　　 通過(guò)改變其他合成條件，如

3、晶化時(shí)間、Si/Al比、不同孔徑的SiO2、TEA+含量、晶化溫度、蒸發(fā)溫度等，可實(shí)現(xiàn)對(duì)多級(jí)孔道Beta分子篩中介孔的調(diào)控。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，合成過(guò)程中首先形成微孔然后再形成介孔，并且分子篩介孔孔徑與SiO2的介孔孔徑大小有一定的關(guān)系;TEA+在合成過(guò)程中主要有兩個(gè)作用:一部分TEA+在合成中起到微孔誘導(dǎo)劑的作用，另一部分TEA+在合成中可能起到限制晶粒生長(zhǎng)的作用;在合成過(guò)程中Si/Al比、蒸發(fā)溫度和晶化溫度要適宜，過(guò)高的Si/Al比將導(dǎo)致介