多級(jí)孔道絲光沸石分子篩的合成與表征.pdf

1、多級(jí)孔道沸石分子篩同時(shí)具有沸石分子篩和介孔材料的優(yōu)點(diǎn)，具有很高的酸性、水熱穩(wěn)定性及介孔結(jié)構(gòu)，可以在保持良好擇形性能的同時(shí)具有很好的傳質(zhì)能力，被認(rèn)為是最有競(jìng)爭(zhēng)力的催化材料，有望在重油裂化、大分子催化等領(lǐng)域發(fā)揮重大作用。 本文以絲光沸石(MOR)為研究對(duì)象，首先確定了常規(guī)絲光沸石的最佳合成條件，在此基礎(chǔ)上探索了不同硅鋁比(Si/Al)絲光沸石在酸性條件下的脫鋁規(guī)律，然后分別采用硬模板法和沸石分子篩硅鋁源法水熱合成了多級(jí)孔道絲光沸石分

2、子篩。主要結(jié)論如下： (1)隨著晶化時(shí)間的延長(zhǎng)和晶化溫度的升高，絲光沸石的結(jié)晶度逐漸增大，最佳晶化時(shí)間為24 h、晶化溫度為175℃；沸石凝膠的陳放時(shí)間對(duì)絲光沸石晶體的結(jié)晶度和形貌影響不大；投料Si/Al對(duì)絲光沸石的形貌有很大影響，Si/Al=5時(shí)得到的是納米團(tuán)聚體，Si/Al=15時(shí)得到的是圓盤狀晶體，且Si/Al低時(shí)形成絲光沸石所需的時(shí)間相對(duì)較短；H2O/SiO2對(duì)絲光沸石的形貌也有很大影響，H2O/SiO2=16.7時(shí)絲光

3、沸石晶體具有規(guī)則的六棱柱結(jié)構(gòu)。 (2)投料Si/Al高，沸石骨架Si/Al不一定高；鹽酸溶液不是一定會(huì)對(duì)絲光沸石的骨架造成破壞；和MFI型沸石分子篩堿性條件下脫硅時(shí)骨架Al原子對(duì)沸石分子篩中的Si原子具有保護(hù)作用類似，酸性條件下絲光沸石的骨架Si原子對(duì)沸石分子篩中的Al原子也起到保護(hù)作用；酸處理對(duì)絲光沸石的酸性能夠產(chǎn)生一定程度的影響。 (3)以碳納米管為模板可以合成介孔絲光沸石：以多孔炭為模板，在先混合硅源和碳源再加鋁源

4、的情況下，得到的是納米絲光沸石團(tuán)聚體，納米晶體的大小約為200 nm；同樣以多孔炭為模板，在先制備沸石凝膠再加碳源的情況下，得到的卻是具有中空結(jié)構(gòu)的介孔絲光沸石單晶，空腔尺寸約為8μm，壁厚約為1μm，晶體壁中介孔的尺寸為9 nm左右，材料的BET為358.1 m2/g；中空介孔絲光沸石真正結(jié)合了絲光沸石的酸性優(yōu)勢(shì)和介孔的孔道優(yōu)勢(shì)。 (4)室溫下2.0 mol/L的NaOH溶液30 min內(nèi)不能破壞絲光沸石的骨架結(jié)構(gòu)；所用的堿液