絲光沸石及絲光沸石膜的合成與性能研究.pdf

1、絲光沸石是一類高硅沸石，晶胞組成為Na8[(AlO2)8(SiO2)40]24H2O，具有相互平行的橢圓形直孔道，孔徑為0.695nm×0.581nm。由于具有較高的熱穩(wěn)定性、耐酸性、親水性及合適的孔徑大小，因此在催化反應和酸性介質(zhì)分離領域有廣泛的應用前景，同時也是較為理想的無機膜材料。
　　 本論文包括兩大部分：(1)絲光沸石及催化劑的制備與裂解催化性能評價；(2)絲光沸石膜的合成、修飾及其滲透汽化分離性能的評價。具體內(nèi)容如下

2、：
　　 1、研究了硅源對絲光沸石結(jié)晶過程的影響機制。研究發(fā)現(xiàn)，分別以硅溶膠和固體硅膠為硅源時，采用組成為n(Na2O)/n(SiO2)=0.2，n(SiO2)/n(Al2O3)=30，n(H2O)/n(SiO2)=26的晶化液，在相同的水熱合成條件下，所得產(chǎn)物差異很大。通過設計一系列實驗，探討了硅源的影響機制。研究發(fā)現(xiàn)，凝膠硅鋁比對結(jié)晶產(chǎn)物起決定性影響。
　　 2、研究了微波輻射法合成絲光沸石的特性，并與常規(guī)水熱法進行

3、了比較。研究發(fā)現(xiàn)，采用組成為 n(Na2O)/n(SiO2)=0.2，n(SiO2)/n(Al2O3)=30，n(H2O)/n(SiO2)=26的晶化液，以固體硅膠為硅源時，微波輻射法不僅可加快晶化速率，還可以抑制雜品的生成，同時還能提高產(chǎn)物的比表面積；而以硅溶膠為硅源時，無論采用常規(guī)水熱法或微波輻射法，在考察的反應條件內(nèi)得到的產(chǎn)物均為硬塊。
　　 3、采用水熱法合成的鈉型絲光沸石粉末為原料，采用不同的方法制備了三種氫型絲光沸石

4、催化劑(HMOR、HMOR—OH和HMOR—H)，考察了三種催化劑對JP—10高密度碳氫燃料在常壓、400℃下裂解轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物分布的影響。研究表明，鈉型絲光沸石具有良好的耐酸堿性。三種氫型絲光沸石催化劑中，催化劑的酸量順序HMOR—OH＞HMOR＞HMOR—H；催化裂解過程中初始催化活性順序與酸量順序一致：失活快慢順序為HMOR—OH＞HMOR＞HMOR—H。在HMOR、HMOR—OH和HMOR—H三種催化劑作用下，JP—10的裂解轉(zhuǎn)化

5、率分別為69.7％、60.9％和54.1％，氣態(tài)裂解產(chǎn)物的收率大小與轉(zhuǎn)化率大小順序一致，而液態(tài)裂解產(chǎn)物的收率大小剛好相反。
　　 4、采用二次生長法對絲光沸石膜的制備進行了研究，并以水/乙醇混合物的分離為目標，研究了絲光沸石膜的滲透汽化分離性能及其影響因素。研究結(jié)果表明，晶種液濃度、硅源及晶化液的硅鋁比對絲光沸石膜的滲透汽化性能均有不同程度的影響。晶種液濃度過高或過低均不利于高性能絲光沸石膜的合成；采用硅溶膠為硅源比采用固體硅膠