絲光沸石分子篩制備及二甲醚羰基化反應(yīng)性能研究.pdf

1、燃料乙醇作為油品增氧劑和改良劑，對消除動車排污帶來的霧霾具有重要作用。本課題組研究發(fā)現(xiàn)，二甲醚羰基化生成乙酸甲酯，乙酸甲酯加氫生成乙醇新方法，具有工藝上可行性，經(jīng)濟(jì)上廉價性，有望取代傳統(tǒng)燃料乙醇生產(chǎn)工藝。上述工藝的最大技術(shù)瓶頸，在于二甲醚羰基化反應(yīng)中DME轉(zhuǎn)化率低，且所使用昂貴的貴金屬催化劑。
　　本文主要研究硅源、硅鋁比、反應(yīng)原料濃度、添加醇種類以及模板劑等對H-MOR分子篩結(jié)構(gòu)、形貌和物理化學(xué)性質(zhì)的影響，并考察了其二甲醚羰基化

2、反應(yīng)催化性能。研究表明，在不使用模板劑、低硅鋁比時，能夠僅通過改變反應(yīng)物原料濃度合成出圓盤狀納米片自組裝體，其二甲醚羰基化反應(yīng)活性比商業(yè)化絲光沸石分子篩提高了2倍以上，同時也具有較好的穩(wěn)定性。研究結(jié)果顯示，H-MOR分子篩上強(qiáng)酸性位越多，其二甲醚羰基化催化活性也就越高；H-MOR分子篩顆粒尺寸越小，外比表面積越大，越有利于物質(zhì)擴(kuò)散，其二甲醚羰基催化活性越穩(wěn)定；但同時，“積碳中間體”很容易從微孔遷移到外表面，抑制硬積碳堵塞分子篩孔道。

3、r>　　為了提高二甲醚羰基化反應(yīng)催化活性，本論文通過離子交換方法，獲得了低負(fù)載量、高分散Cu-H-MOR催化劑。研究發(fā)現(xiàn)：相比較H-MOR分子篩，Cu-H-MOR催化劑上DME轉(zhuǎn)化率均得到提高，特別723 K溫度H2還原預(yù)處理后H-MOR催化劑上DME轉(zhuǎn)化率提高了15％以上，且其穩(wěn)定性更好；在Cu+的存在下，催化劑對CO具有更強(qiáng)的吸附能力，使得催化劑孔道內(nèi)吸附CO濃度增高；由于CO插入CH3*物種形成CH3COO*物種是二甲醚羰基化反應(yīng)