多級(jí)孔分子篩的合成及其在二甲醚芳構(gòu)化中的應(yīng)用.pdf

1、汕頭大學(xué)碩士學(xué)位論文多級(jí)孔分子篩的合成及其在二甲醚芳構(gòu)化中多級(jí)孔分子篩的合成及其在二甲醚芳構(gòu)化中的應(yīng)用的應(yīng)用SynthesisofHierarchicalStructuredZeolitesTheirApplicationinDimethyEtherAromatization研究生姓名：研究生姓名：王東林王東林導(dǎo)師：師：方奕文方奕文教授教授答辯委員會(huì)（名單）：答辯委員會(huì)（名單）：主席：余林教授委員：宋一兵教授魯福身教授陳耀文教授孫長(zhǎng)勇副

2、教授論文答辯日期2014年6月4日汕頭大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要石油資源的不斷減少，對(duì)以石油為原料的傳統(tǒng)芳烴合成方法造成了沖擊，開(kāi)發(fā)非石油制芳烴路徑，勢(shì)在必行。煤基二甲醚制芳烴作為一種有效的新路徑，得到了研究者的重視。目前，應(yīng)用于該體系的催化劑被不斷的開(kāi)發(fā)，催化劑活性已經(jīng)基本滿足要求，但催化劑容易積碳導(dǎo)致催化劑快速失活，阻礙了其工業(yè)化進(jìn)程。如何提高催化劑的抗積碳能力，延長(zhǎng)催化劑在二甲醚芳構(gòu)化制芳烴反應(yīng)中的使用壽命，成了迫切需要解決的問(wèn)題。本文

3、采用二次晶化法，制備了系列ZSM5MCM48復(fù)合分子篩和多級(jí)孔HZSM5分子篩，分別考察了晶化時(shí)間對(duì)合成的ZSM5MCM48復(fù)合分子篩，以及硅鋁比和用水量對(duì)合成的多級(jí)孔HZSM5分子篩催化性能的影響。通過(guò)XRD，SEM，F(xiàn)ESEM，TEM，BET，ICPAES，PyFTIR，NH3TPD，TG表征，初步建立了催化劑晶相結(jié)構(gòu)、外觀形貌、孔道結(jié)構(gòu)、硅鋁比、酸性質(zhì)以及積碳行為等與催化劑性能之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)論如下：（1）在合成ZSM5MCM4

4、8復(fù)合分子篩過(guò)程中，通過(guò)改變微孔前驅(qū)液的晶化時(shí)間，可以合成出含有不同微孔與介孔比例的復(fù)合材料，微孔結(jié)構(gòu)單元的存在提高了其水熱穩(wěn)定性。隨著晶化時(shí)間的延長(zhǎng)，催化劑的催化性能不斷提高，晶化時(shí)間為6h時(shí)，其芳烴收率達(dá)46.6%。相比于傳統(tǒng)的HZSM5分子篩催化劑，催化劑的穩(wěn)定性增強(qiáng)。（2）在合成多級(jí)孔HZSM5分子篩過(guò)程中，前驅(qū)液中SiAl為80時(shí)，水量為42ml時(shí)，制得的分子篩結(jié)晶度高，粒徑較小，大小均一，比表面積和孔容較大，且具有微孔和介孔