介孔分子篩SBA-15負(fù)載SiW12催化劑催化氧化二甲醚制取甲縮醛.pdf

1、本論文選擇兩種雜多酸PW12和SiW12，三種載體Al2O3，ZrO2和SBA-15。雜多酸作為活性組分分別負(fù)載于載體，采用浸漬法制備得PW12/Al2O3，PW12/ZrO2，PW12/SBA-15，SiW12/Al2O3，SiW12/ZrO2，SiW12/SBA-15負(fù)載型雜多酸催化劑，將制得的催化劑應(yīng)用于二甲醚制取甲縮醛的試驗(yàn)。首先選擇最優(yōu)載體，運(yùn)用多種表征手段對(duì)篩選出的催化劑進(jìn)行表征，探討催化劑的結(jié)構(gòu)特征。其次選出較好的活性組分

2、，通過試驗(yàn)及多種表征手段得到較合適的雜多酸負(fù)載量。最后采取控制變量法，得到最優(yōu)的反應(yīng)條件。
　　經(jīng)過試驗(yàn)，大致可以得到如下結(jié)論:
　　1.在PW12和SiW12這兩種雜多酸中，SiW12具有弱酸性位并且酸量適中，通過閱讀文獻(xiàn)了解到，弱酸位是二甲醚轉(zhuǎn)化為甲縮醛所需要的活性位，所以SiW12更符合試驗(yàn)的需要。在Al2O3、ZrO2及SBA-15這三種載體中，SBA-15的優(yōu)勢(shì)明顯，SBA-15的表面積大，雜多酸比表面積小，正好可

3、以相互補(bǔ)充;SBA-15具有弱酸性，Al2O3、ZrO2呈堿性，與活性組分相互作用過強(qiáng)，導(dǎo)致選擇性過低甚至為零。SBA-15的弱酸性與雜多酸相互促進(jìn)，且載體上的羥基與活性組分相互作用，更有利于得到較高的甲縮醛選擇性。
　　2.選擇SiW12/SBA-15作為催化劑，考察活性組分SiW12的負(fù)載量對(duì)二甲醚轉(zhuǎn)化率和甲縮醛選擇性的影響。當(dāng)負(fù)載量過少時(shí)，活性組分固然在載體上分散的好，但是并不起作用。當(dāng)負(fù)載量過多時(shí)，雖然活性組分增多，活性位