SBA-15介孔分子篩制備及其吸附和甲烷存儲(chǔ)功能研究.pdf

1、無(wú)機(jī)介孔材料與原有的微孔沸石分子篩相比,其有序的介孔通道可以成為大分子的吸附或催化反應(yīng)場(chǎng),由于在重油催化和大分子分離等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景,介孔材料成為人們的研究熱點(diǎn)之一.1998年美國(guó)加州大學(xué)的Stucky等人使用非離子型表面活性劑合成了一種新型的硅基介孔分子篩SBA-n系列,其中尤以SBA-15最為引人注目.因?yàn)槠渚哂泻芎玫慕Y(jié)構(gòu)性能、較好的水熱穩(wěn)定性、穩(wěn)定的骨架結(jié)構(gòu)、易于修飾的內(nèi)表面、一定壁厚且易于摻雜的無(wú)定型骨架組成等優(yōu)點(diǎn),因此在化

2、學(xué)工業(yè)、環(huán)境能源、生物技術(shù)、吸附分離、催化及光、電、磁等眾多領(lǐng)域有很大的發(fā)展前景. 本實(shí)驗(yàn)首先研究了各種合成因素對(duì)SBA-15物理性質(zhì)的影響,并開(kāi)發(fā)SBA-15材料在小分子氣體CH<,4>、CO<,2>和N<,2>的吸附分離領(lǐng)域和甲烷水合物存儲(chǔ)領(lǐng)域的應(yīng)用. 在SBA-15的制備過(guò)程中,使用0.1M的HCl濃度,能使合成的材料在其他條件相同的情況下具有最高的比表面積和孔容.通過(guò)調(diào)節(jié)合成溫度、晶化時(shí)間以及擴(kuò)孔劑1,3,5-三

3、甲苯(TMB)的添加量,可以獲得孔徑在5-20nm之間連續(xù)可調(diào),并且具有500m2/g-900m2/g高比表面積的介孔材料SBA-15.通過(guò)重復(fù)性實(shí)驗(yàn),知道SBA-15材料具有良好的可重復(fù)性. 選取三個(gè)具有不同物理性質(zhì)的SBA-15材料,測(cè)定了每個(gè)材料在275K時(shí)CH4、CO<,2>和N<,2>三種氣體的吸附等溫線(xiàn),實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)SBA-15材料對(duì)這三種氣體的吸附能力差異很大,因此可以用來(lái)作為吸附法分離CH<,4>、CO<,2>和DN

4、<,2>的吸附劑. 通過(guò)測(cè)定預(yù)吸附不同水量SBA-15材料的275K甲烷吸附等溫線(xiàn),發(fā)現(xiàn)吸附等溫線(xiàn)存在明顯的突越現(xiàn)象.隨著預(yù)吸附水量的增加,甲烷的最大吸附量逐漸增加,發(fā)生突越的壓力逐漸降低:R<,w>=2.92時(shí),甲烷水合物的最大儲(chǔ)量是干料儲(chǔ)量的3.75倍,突越點(diǎn)壓力與純水中甲烷水合物的生成壓力十分接近.而后測(cè)定了不同溫度275K、277K、279K和281K時(shí)水料比為2.69的材料的甲烷吸附等溫線(xiàn),通過(guò)生成焓的計(jì)算,進(jìn)一步確認(rèn)