納米材料結(jié)構(gòu)單元調(diào)控及其在CO催化氧化方面的研究.pdf

1、一氧化碳(CO)是典型的有毒化合物，化石燃料燃燒和汽車尾氣排放是其重要污染來(lái)源。CO催化氧化是催化研究中常用的模型反應(yīng)，同時(shí)也是CO監(jiān)測(cè)和消除最直接簡(jiǎn)單、最廉價(jià)有效的手段，成為當(dāng)前環(huán)境科學(xué)、材料科學(xué)、分析科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。
　　CO催化氧化，特別是低溫催化氧化法，在實(shí)際生產(chǎn)和日常生活中有潛在的應(yīng)用前景，可用于激光器中CO2氣體純化、CO探測(cè)器、CO防毒面具、煙草焦油降害、汽車尾氣吸收凈化、燃料電池以及一些封閉體系(飛機(jī)、潛艇和宇

2、宙飛船等)中少量CO的消除。
　　論文旨在解決CO催化氧化中貴金屬燒結(jié)失活和貴金屬替代兩大難題，從“結(jié)構(gòu)單元”入手設(shè)計(jì)和制備催化劑，設(shè)計(jì)合成了核殼型Au@CeO2微球、夾心型Au/TiO2空心微球和Al2O3@CuO微球，將這三種催化劑應(yīng)用于CO催化氧化，具體情況如下：
　　1.核殼型Au@CeO2微球的制備及CO催化氧化性能研究
　　采用一種新的自模板法制備核殼結(jié)構(gòu)界限明晰的Au@CeO2微球。當(dāng)Au@CeO2作為催

3、化劑用于CO催化氧化反應(yīng)時(shí)，相比較與負(fù)載型的Au/CeO2作為催化劑，其催化活性和穩(wěn)定劑均大大提高，優(yōu)異的活性及壽命歸因于材料的核殼結(jié)構(gòu)中活性組分Au納米粒子在反應(yīng)過(guò)程中不會(huì)遷移和燒結(jié)長(zhǎng)大。
　　2.夾心型Au/TiO2空心球的合成及其在CO催化氧化中的應(yīng)用研究
　　采用二氧化硅球做為模板，用溶膠-凝膠法在二氧化硅表面包覆無(wú)定型TiO2，并把Au納米顆粒固定在TiO2層中間。然后將合成好的實(shí)心球進(jìn)行水熱處理，無(wú)定型的TiO2

4、在水熱過(guò)程中晶化為銳鈦礦型TiO2，同時(shí)二氧化硅球在水熱過(guò)程中能夠被熱水刻蝕掉，得到了夾心型Au/TiO2空心球。將該催化劑用于CO催化氧化反應(yīng)時(shí)，催化活性可以達(dá)到商業(yè)Au/TiO2催化劑的水平，穩(wěn)定性和熱抗性都較商業(yè)催化劑有了較大的提高。優(yōu)異的活性、壽命以及熱抗性歸因于該夾心型材料中活性組分AuNPs在合成過(guò)程中和反應(yīng)過(guò)程中不會(huì)遷移和燒結(jié)長(zhǎng)大。
　　3.核殼型Al2O3@CuO微球的制備及其在CO催化氧化中的應(yīng)用研究