基于熒光素衍生物在不同酸堿條件下結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的邏輯電路構(gòu)建.pdf

1、本論文設(shè)計合成了以熒光素為母體的具有雙官能團（熒光素和半青蘭素）的兩個化合物BHF+和QHF+，通過核磁共振、高分辨質(zhì)譜以及元素分析對這兩個化合物進行了結(jié)構(gòu)鑒定和確認。利用兩個化合物都具有對酸堿敏感的酚羥基和螺環(huán)內(nèi)酯結(jié)構(gòu)，且在強堿性條件下，水分子會加成到C=N+上形成水加成產(chǎn)物的特性，本文對這兩個化合物進行深入的光物理性質(zhì)研究和探索，構(gòu)建了基于單分子光譜信號的分子邏輯門電路。具體工作如下:
　　首先，我們對BHF+和QHF+的紫外

2、吸收光譜進行了詳細研究。在強酸環(huán)境中，BHF+和QHF+的醌式羰基被質(zhì)子化，主體化合物形成二價陽離子，同時，熒光素的螺環(huán)內(nèi)酯結(jié)構(gòu)開啟，并因兩個正電荷的排斥作用導(dǎo)致了分子共平面程度的減小，分子僅表現(xiàn)出質(zhì)子化熒光素的吸收特征（～430 nm）;隨著酸性的減弱，質(zhì)子化的醌式羰基逐漸去質(zhì)子化，分子以陽離子形式的中性結(jié)構(gòu)BHF+和QHF+存在，同時，熒光素基元逐步形成螺環(huán)內(nèi)酯結(jié)構(gòu)和開環(huán)部分的平衡體系，紫外吸收光譜表現(xiàn)出半青蘭素結(jié)構(gòu)基元(～530

3、nm)和熒光素基元的開環(huán)狀態(tài)(～480 nm)的混合體吸收，且pH變化會影響二者的比例;隨著pH的進一步增大，熒光素的螺環(huán)內(nèi)酯被破壞，熒光素的氧雜蒽共軛體系恢復(fù)，BHF+和QH+逐漸轉(zhuǎn)化為偶極子的中性分子和單陰離子形式，表現(xiàn)出半青蘭素結(jié)構(gòu)基元部分(～530 nm)和熒光素基元的開環(huán)狀態(tài)(～480nm)的強烈吸收;在強堿性條件下，BHF+和QHF+轉(zhuǎn)化為結(jié)構(gòu)中帶正電荷C=N+雙鍵的水加成產(chǎn)物，半青蘭素結(jié)構(gòu)基元的共軛體系被破壞，僅表現(xiàn)出熒光

4、素的雙負離子吸收特性(～490 nm)。通過不同pH條件下紫外吸收光譜的系統(tǒng)研究，BHF+和QHF+兩種化合物可形成五種離子化狀態(tài)，即單正離子，雙正離子，偶極子，單負離子以及水加成后形成的雙負離子。
　　然后，我們利用BHF+和QHF+在不同pH條件下可能存在的上述五種離子轉(zhuǎn)化模式及它們吸收光譜信號的不同，在一定的標(biāo)準閾值條件下，以酸堿作為輸入信號，并以特定波長下的吸收值或者透射比作為輸出信號，設(shè)計構(gòu)建了雙輸入雙輸出的三種邏輯電路

5、—半加法器、半減法器、數(shù)字比較器。由于半減法器和數(shù)字比較器在相同輸入輸出條件下設(shè)計的，所以可以相互印證，同時使用，增加邏輯電路的準確性。并且，我們通過酸堿的重復(fù)輸入驗證了上述三種邏輯電路具有可逆的光譜信號重現(xiàn)性。
　　在此基礎(chǔ)上，我們引入第三種邏輯輸入信號，設(shè)計了三輸入多輸出邏輯電路—全加法器和全減法器，驗證了其可逆性，并且闡述了全加法器和半加法器，全減法器和半減法器的聯(lián)系和區(qū)別。此外，針對化合物BHF+設(shè)計出兩種全加法器，并將其