SrTiO3薄膜光電極的制備及其光電化學(xué)性能的研究.pdf

1、作為一種典型的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物（ABO3）材料，SrTiO3（STO）因其在介電、鐵電以及超導(dǎo)等領(lǐng)域的應(yīng)用，多年來(lái)一直受到研究人員的廣泛關(guān)注。除此以外，盡管STO是紫外光吸收的半導(dǎo)體材料，但是它的能帶結(jié)構(gòu)與水的氧化還原電勢(shì)比較匹配，可以在不外加偏壓的情況下將水分解成 H2和O2，因此 STO也是一種優(yōu)異的光電極材料，在光電化學(xué)電池領(lǐng)域中具有很好的應(yīng)用前景。
　　我們注意到一方面目前研究的 STO光電極主要是以粉末形態(tài)為主。雖然粉末

2、光電極制備方法比較簡(jiǎn)單，可以獲得較大的比表面積，容易產(chǎn)生較優(yōu)的光電化學(xué)性能。但是由于粉末分散存在于溶液中，會(huì)導(dǎo)致氫氣和氧氣的混合物在同一容器內(nèi)產(chǎn)生，不利于兩種氣體的單獨(dú)分離。同時(shí)粉末光電極失活后將其從溶液中提取處理也十分不便。與之相反的是，固定薄膜型光電極可以克服以上的缺點(diǎn)，更有利于實(shí)現(xiàn) STO光電極在實(shí)際中的應(yīng)用。另一方面，STO光電極本身的光電化學(xué)性能還比較低，需要進(jìn)一步的提高。為了解決以上的問(wèn)題，我們?cè)诒菊撐闹兄饕_展了以下兩方面

3、的研究工作：
　　（1）我們首先采用溶膠-凝膠法制備了純相 STO薄膜光電極，詳細(xì)研究了后退火氣氛、溫度對(duì)STO薄膜微結(jié)構(gòu)、光學(xué)以及光電化學(xué)性能的影響。研究結(jié)果表明STO薄膜的結(jié)晶度與后退火氣氛、溫度密切相關(guān)，而薄膜的光學(xué)帶隙值受上述兩個(gè)工藝參數(shù)影響較小。在所有樣品中，O2，700℃下后退火制備的STO薄膜光電極具有最優(yōu)的光電流密度，這主要?dú)w因于該樣品具有最好的結(jié)晶度，光生載流子在薄膜體內(nèi)的復(fù)合幾率最小。
　　（2）在第一個(gè)

4、工作基礎(chǔ)上，為了進(jìn)一步提高STO薄膜的光電化學(xué)性能，我們制備了不同電荷補(bǔ)償機(jī)制下Ho3+取代Sr2+的STO薄膜光電極，并探討了不同電荷補(bǔ)償機(jī)制對(duì)樣品光電化學(xué)性能的影響。研究結(jié)果表明Ti空位電荷補(bǔ)償機(jī)制下制備的STO薄膜呈現(xiàn)最大的光電流密度，約為純 STO樣品的1.7倍。通過(guò)電化學(xué)阻抗譜以及介電性能測(cè)試，我們認(rèn)為在不同樣品各種物化性質(zhì)基本類似的情況下，光電化學(xué)性能的優(yōu)劣與薄膜/溶液界面處光生載流子的分離有關(guān)。其中不同電荷補(bǔ)償機(jī)制可以導(dǎo)致