Au納米催化劑的制備、結(jié)構(gòu)控制及性質(zhì)研究.pdf

1、金納米粒子具優(yōu)異的催化活性和選擇性，是近年來(lái)研究最多的納米材料之一。在本論文中，我們主要利用水熱合成法、自組裝法和模板法制備了一系列Au納米材料，并對(duì)他們的催化活性進(jìn)行了研究，主要內(nèi)容如下:
　　1)以氧化石墨(GO)為載體，利用兩步法制備了一種表面相對(duì)“清潔”的負(fù)載型納米催化劑(Au/GO)。通過(guò)控制加入電解質(zhì)的總量，可得到一系列團(tuán)聚體大小不同的Au/GO。Au/GO與Au溶膠相比，催化活性明顯提高，其促進(jìn)作用源于負(fù)載型Au納米

2、的表面活性劑量在電解質(zhì)處理后有所降低，從而暴露出更多的“活性位點(diǎn)”。更有趣的現(xiàn)象是當(dāng)納米團(tuán)聚體尺寸較小時(shí)，Au/GO表現(xiàn)出較高的催化活性，說(shuō)明了適當(dāng)?shù)膱F(tuán)聚體對(duì)催化活性的提高有顯著的影響作用。
　　2)采用晶種法水熱合成了一系列尺寸可控、不同形貌的金納米粒子，包括三角形，立方形，六邊形和四角形Au，并用透射電鏡對(duì)不同形貌的金納米進(jìn)行了形貌表征，研究形貌尺寸對(duì)催化活性的影響。催化結(jié)果顯示，活性大小依次為:三角Au＞立方Au＞六邊形Au

3、＞四角Au，說(shuō)明尺寸和形貌對(duì)Au納米的催化活性有很大影響。
　　3)首先將納米SiO2作為包覆層與Au組合構(gòu)成核殼結(jié)構(gòu)，然后采用“表面保護(hù)刻蝕”法將致密的包覆層刻蝕為多孔的殼結(jié)構(gòu)，通過(guò)控制外層殼結(jié)構(gòu)的刻蝕程度就可以控制反應(yīng)物到達(dá)中心活性層的時(shí)間，從而調(diào)控催化反應(yīng)的速度。另外，多孔核殼Au@SiO2球體的催化劑在放置較長(zhǎng)時(shí)間后催化活性仍然是高度活躍的，因?yàn)槎嗫缀私Y(jié)構(gòu)可以有效地防止納米Au的聚合和核心粒子的活性損失。相比之下，存放數(shù)天

4、后，裸露的Au納米顆粒則因?yàn)榘l(fā)生了團(tuán)聚而比表面積減少，進(jìn)而催化活性逐漸減小直至失活。
　　4)以聚乙烯吡咯烷酮作為表面活性劑，采用多元醇還原法合成了多面體Au納米粒子。我們所選用的1，4-丁二醇對(duì)于高溫控制合成Au納米的形貌調(diào)控非常有效。本章中研究了多面體納米Au和第一章中合成的Au/GO，Au-Ag/GO復(fù)合物的電催化性質(zhì)。結(jié)果表明，與Au/GO相比，Au-Ag/GO復(fù)合物修飾電極的電催化活性更高;多面體Au修飾電極對(duì)對(duì)硝基苯酚