光照下NiFe2O4-CoFe2O4分解二氧化碳為碳的研究.pdf

1、隨著化石燃料消耗的劇增以及綠色植被的銳減，大氣中CO2含量增加導(dǎo)致的溫室效應(yīng)已經(jīng)引起了全世界的廣泛關(guān)注。近年來，世界各國越來越重視航海和太空領(lǐng)域的發(fā)展，在密閉空間（如太空艙、核潛艇）內(nèi)，人不斷吸入氧氣呼出二氧化碳，使得呼吸環(huán)境變差。因此，CO2轉(zhuǎn)化的研究具有非常重要的研究價(jià)值和實(shí)際意義。
　　 以氫氣還原產(chǎn)生氧缺位的鐵酸鹽(MFe2O4)可以作為催化劑在高溫下實(shí)現(xiàn)二氧化碳的轉(zhuǎn)化。鑒于鐵酸鹽對(duì)可見光敏感，具有光催化還原二氧化碳的活

2、性。從節(jié)能減排的角度出發(fā)，本文選取鐵酸鎳(NiFe2O4)和鐵酸鈷(CoFe2O4)為催化劑，分別研究了溶液體系和氣相體系光照對(duì)二氧化碳轉(zhuǎn)化為碳的影響，并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步探討。主要內(nèi)容如下:
　　 分別以共沉淀法和溶劑熱，熱分解法制備NiFe2O4、 CoFe2O4。XRD、SEM、TEM測定結(jié)果表明:共沉淀法制得的鐵酸鎳與鐵酸鈷納米球形顆粒的晶粒尺寸分別為3-5nm、10-15nm。溶劑熱-熱分解法制得鐵酸鎳與鐵酸鈷均為多

3、孔納米棒結(jié)構(gòu)。
　　 在氣相體系中，NiFe2O4、 CoFe2O4先用氨氣還原，然后在光照下分解CO2。研究了還原時(shí)間、分解溫度、光源對(duì)鐵酸鹽分解CO2為C活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:共沉淀法制得的鐵酸鎳用氨氣在320℃還原80min后，在紫外光照射下，80℃就可以將二氧化碳分解為以碳納米棒、炭黑、碳球、碳納米片形式存在的沉積碳。而在黑暗條件下，在200℃以上才有碳沉積，這表明利用光照可以大大降低二氧化碳的分解溫度。元素分析結(jié)果

4、表明在紫外光照射下，分解溫度在200℃、250℃、300℃的碳沉積量分別比黑暗條件下有明顯的增加。相比之下，溶劑熱-熱分解法制得的鐵酸鎳及鐵酸鈷的分解二氧化碳性能較差，可能是結(jié)晶度高使得不易形成氧缺位以及鈷原子結(jié)構(gòu)使得其供電子能力差引起的。
　　 在溶液體系中，研究了光源、pH值、通氣方式對(duì)NiFe2O4、 CoFe2O4分解CO2性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在光照條件下，pH為7、10時(shí)，共沉淀法制得的鐵酸鎳可以將二氧化碳轉(zhuǎn)化為