Stepping into Renewable Energy Materials- Developing State-of-art Nanocatalysts for Fuel Cells.pdf

1、UniversityofScienceandTechnologyofChinaADissertationforDoctor，SDegreeSteppingintenewableEnergyMaterials：DevelopingStateofartNanOCataIyStSforFuelCellsAuthor7SName：MAmmarBinYousafSpecia|ty：NanochemistrySpecaNanoe|I：Supen，i

2、sor：ProfessorAn—WuXuFinishedtime：05，2016摘要摘要作為一種可持續(xù)的、輕便的提供能源的方式，燃料電池得到了廣泛的關(guān)注，因?yàn)樗鼈兛梢栽谖磥?lái)發(fā)展高效、可持續(xù)能源設(shè)備中有潛在的價(jià)值。陽(yáng)極的衰減和一氧化碳導(dǎo)致的陰極性能下降、電池性能的低效和材料的經(jīng)濟(jì)不友好、不耐用阻礙了其商業(yè)化和全球范圍內(nèi)的使用。為了緩解上述各種面臨的挑戰(zhàn)，在本文我們開(kāi)發(fā)了經(jīng)濟(jì)上有利的，高效的和持久耐用的納米結(jié)構(gòu)電催化劑用于燃料電池，如直接甲

3、酸燃料電池和直接甲醇燃料電池。研究?jī)?nèi)容主要包括四個(gè)部分；在第一部分中，報(bào)道了直接甲醇燃料電池高效負(fù)極材料催化劑的合成。其中，我們合成了單相雙金屬鉑銀雙金屬合金高度分散在還原氧化石墨烯上，通過(guò)一種簡(jiǎn)單的化學(xué)共還原的方法。不同鉑與銀比例的催化劑已經(jīng)成功制備，結(jié)構(gòu)和形貌是通過(guò)透射電子顯微鏡、高分辨透射電子顯微鏡和X射線衍射儀、X射線光電子能譜來(lái)分析的。結(jié)果表明，單相的鉑銀合金催化劑被成功制備，并且均勻地分散在還原氧化石墨烯上。高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描

4、透射電子顯微鏡和X射線能量色散光譜分析說(shuō)明成功的合成了高分散的單相的鉑銀合金催化劑。相比于商業(yè)的鉑碳催化劑，這種雙金屬催化劑的甲醇氧化性能和穩(wěn)定性得到了提高，這種結(jié)果歸因于兩種金屬之間的強(qiáng)烈相互作用和與還原氧化石墨烯之間的增強(qiáng)的電子傳輸過(guò)程。第二部分，直接甲醇燃料電池的高效負(fù)極材料催化劑的合成。選擇性和支撐材料的靈敏度可以大大提高合適的催化劑的催化性能。作為優(yōu)異的電子傳輸材料和具有插層的特性，還原氧化石墨烯／多壁碳納米管復(fù)合物可以提供協(xié)

5、同效應(yīng)來(lái)增強(qiáng)可靠的功率器件的電催化性能，如直接甲酸燃料電池。在此，我們報(bào)道了合成鈀納米立方體在不同的載體上：還原氧化石墨烯／碳納米管復(fù)合材料，還原氧化石墨烯和多壁碳納米管。對(duì)甲酸氧化反應(yīng)的電催化性能通過(guò)詳細(xì)的電化學(xué)技術(shù)來(lái)測(cè)試的，如循環(huán)伏安，計(jì)時(shí)電流法和電化學(xué)阻抗譜。這種鈀納米顆粒／還原氧化石墨烯／多壁碳納米管展示了顯著性的，系統(tǒng)性的和預(yù)期的甲酸氧化性能。其性能順序如下：鈀納米顆粒鈀納米顆粒／多壁碳納米管鈀納米顆粒／還原氧化石墨烯鈀納米顆

6、粒／還原氧化石墨烯／多壁碳納米管。這種結(jié)果歸因于混合載體的協(xié)同作用可以增強(qiáng)鈀顆粒的催化活性。第三部分，我們開(kāi)發(fā)了一系列理想的、高效的、穩(wěn)定的電催化劑作為直接甲醇燃料電池的陰極或者是陽(yáng)極材料。我們合成了這種高效的、穩(wěn)定的功能材料包括了二氧化鈰和鉑鈀雙金屬納米顆粒均勻地分散在導(dǎo)電的碳矩陣上。一種簡(jiǎn)便的不含有表面活性劑的合成方法已經(jīng)被發(fā)展來(lái)合成清潔的納米復(fù)合催化劑。異地和原位光譜電化學(xué)技術(shù)，如循環(huán)伏安法，原位FTIR和在線的DEMS研究來(lái)驗(yàn)證