磁性納米鈀催化還原GH(VI)的催化性能及回收效果研究.pdf

1、鉻在現(xiàn)代工業(yè)中的廣泛應(yīng)用造成了環(huán)境中大量的鉻污染現(xiàn)象。由于六價(jià)鉻對(duì)人體及環(huán)境危害極大，通常采用化學(xué)催化還原法將六價(jià)鉻還原成幾乎無毒的三價(jià)鉻治理鉻污染。鈀膠體納米催化劑催化還原六價(jià)鉻具有很高的活性，但是納米鈀較難回收。本文將納米鈀催化劑和磁性載體相結(jié)合，合成了磁性的Fe3O4@SiO2-Pd和Fe3O4@C-Pd納米催化劑，用TEM、EDX、FTIR、XRD、VSM、NMR、XPS、ICP等測(cè)試手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征與分析。將催化劑用于六

2、價(jià)鉻的還原反應(yīng)并進(jìn)行重復(fù)性實(shí)驗(yàn)，用紫外可見分光光度計(jì)檢測(cè)六價(jià)鉻濃度變化，計(jì)算催化反應(yīng)速率，評(píng)價(jià)催化劑性能及穩(wěn)定性，得出以下結(jié)論:
　　 1、磁性Fe3O4@SiO2-Pd納米催化劑中活性組分Pd通過物理吸附和氨基化載體絡(luò)合兩種方式負(fù)載在載體上，負(fù)載量為8.58％。Pd顆粒平均粒徑是7.53 nm。以磁性Fe3O4@SiO2-Pd為催化劑，研究六價(jià)鉻的還原反應(yīng)，反應(yīng)速率受溫度、pH和催化劑的量影響。最佳條件是反應(yīng)溫度60℃，pH4

3、.08，催化劑的量是4.29×10-2 mg/mL。當(dāng)催化劑過量時(shí)，該催化反應(yīng)為擴(kuò)散控制。催化劑在最佳反應(yīng)條件下具有很高的轉(zhuǎn)化頻率(TOF=653.3h-1)。由于鈀顆粒的團(tuán)聚和脫落等原因?qū)е麓呋瘎牡谌沃貜?fù)使用反應(yīng)起，性能逐漸下降，穩(wěn)定性不高。
　　 2、一步水熱法合成具有多孔結(jié)構(gòu)的磁性碳載體，乙二醇溶劑還原Pd金屬前體，得到磁性良好的Fe3O4@C-Pd納米催化劑。Pd吸附在碳孔內(nèi)，負(fù)載量為11.5％。在以Fe3O4@C-