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1、本論文以導(dǎo)電性良好的活性炭纖維作為載體,通過(guò)硝酸對(duì)ACF表面進(jìn)行處理后,以鈦酸丁酯為前驅(qū)體,采用水熱法制備得到活性炭纖維負(fù)載型納米TiO2光催化劑,并利用其進(jìn)行光電催化氧化As(Ⅲ)。
采用過(guò)氧化氫、硝酸、氯酸鈉和陽(yáng)極氧化4種方法對(duì)ACF表面進(jìn)行負(fù)載TiO2前預(yù)處理,綜合負(fù)載率、牢固度和處理后ACF表面形貌等因素得到最佳預(yù)處理方法為采用50%硝酸在溫度為40℃處理90min。此時(shí)每克ACF負(fù)載TiO2質(zhì)量為0.00942g
2、。
利用水熱法在水熱溫度為180℃,保溫3h時(shí)得到的TiO2在紫外光區(qū)有較強(qiáng)的吸收,顆粒細(xì)小、分布均勻、為銳鈦礦型,直徑約9nm,量子尺寸效應(yīng)明顯,催化活性高,TiO2納米顆粒與ACF表面結(jié)合牢固,負(fù)載薄膜厚度約為9nm。
通過(guò)以TiO2/ACF作為吸附劑,吸附水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ),發(fā)現(xiàn)擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)能更好地描述TiO2/ACF對(duì)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程。吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的速率常數(shù)
3、分別為1.258×10-2min-1和1.283×10-2min-1,吸附容量分別為81.0μg·g-1和160.0μg·g-1。從吸附速率控制步驟分析結(jié)果,表明初始砷濃度較低(200μg/L)時(shí),TiO2/ACF對(duì)砷的吸附反應(yīng)速率控制步驟主要為液膜擴(kuò)散和吸附反應(yīng)這2個(gè)過(guò)程。
利用TiO2/ACF進(jìn)行光電催化氧化As(Ⅲ),結(jié)果表明,光催化氧化和光電催化As(Ⅲ)反應(yīng)過(guò)程遵循擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)規(guī)律,催化氧化效率受pH值影響明顯,
4、堿性條件下的反應(yīng)速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于酸性條件。循環(huán)多次使用TiO2/ACF進(jìn)行光催化As(Ⅲ),催化效率沒(méi)有明顯降低,說(shuō)明負(fù)載的TiO2顆粒與ACF表面結(jié)合牢固,長(zhǎng)時(shí)間攪拌也不容易脫落。反應(yīng)體系中加入PO43-和SiO32-后顯著降低催化效率,而加入SO42-、Cl-和NO3-對(duì)催化效率影響較小。光電催化氧化As(Ⅲ)時(shí),偏壓不能單獨(dú)氧化As(Ⅲ),但可以起到富集As(Ⅲ)和促進(jìn)光生空穴與電子的分離的作用,顯著提高光催化效率。通過(guò)實(shí)驗(yàn)得出最佳偏
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