沸石負(fù)載二氧化鈦光催化脫氮研究.pdf

1、半導(dǎo)體光催化材料是近年引起眾多學(xué)者關(guān)注的一種新型功能材料。光催化劑具有在室溫、常壓下將光能轉(zhuǎn)變成化學(xué)能的能力，因而，光催化氧化成為處理廢水中污染物的一種有效的方法。由于TiO2具有較高的穩(wěn)定性、活性、低成本、無毒性、難溶于酸和堿等特點(diǎn)，成為光催化劑研究的熱點(diǎn)。將二氧化鈦光催化技術(shù)應(yīng)用于廢水的處理目前還有兩個(gè)亟待解決的問題：其一，在利用納米粉體二氧化鈦光催化降解污染物時(shí)存在著二氧化鈦易團(tuán)聚、不利于回收和重復(fù)利用、易造成二次污染等阻礙實(shí)際應(yīng)

2、用的問題；其二，TiO2禁帶寬度大(3.2eV)，只能利用太陽光中的僅占太陽光能3-4﹪紫外線部分。這使TiO2作為光催化劑在實(shí)際應(yīng)用中難以大規(guī)模推廣。 在本研究中，針對上述兩個(gè)問題，利用鈦酸四丁酯作為鈦源，采用溶膠-凝膠法成功地制備了負(fù)載在沸石ZSM-5表面的二氧化鈦光催化劑，克服了其團(tuán)聚和難于回收并重復(fù)利用的問題；同時(shí)，采用負(fù)載貴金屬鉑和摻雜非金屬元素氮對TiO2進(jìn)行摻雜改性，將TiO2光譜響應(yīng)范圍擴(kuò)展到可見光區(qū)。并考察了這

3、些催化劑的光催化氧化去除水中氨氮的效果。獲得了TiO2/ZSM-5樣品的最佳熱處理溫度450℃、TiO2最佳負(fù)載量30.4wt.﹪以及催化劑的最佳用量1g/L。相應(yīng)的氨氮去除率達(dá)到40﹪，此時(shí)TiO2為銳鈦礦相，部分通過化學(xué)鍵與沸石結(jié)合。采用光沉積法制得Pt/TiO2/ZSM-5光催化劑。Pt的負(fù)載抑制了光生電子和空穴的復(fù)合，將TiO2光譜響應(yīng)范圍擴(kuò)展到可見光區(qū)，使光催化劑的活性得到一定提高，增大了太陽光的利用效率。而Pt負(fù)載量則存在一

4、個(gè)最佳負(fù)載量，為1.5wt.﹪。Pt(1.5wt.﹪)/TiO2(30.4wt.﹪)/ZSM-5催化劑具有較好的可見光活性，在日光照射、空氣曝氣條件下，處理60mg/L氨水，120min后氨氮和總氮去除率分別為56.9﹪和37.4﹪。 此外，本文還制備了摻氮介孔TiO2/MCM-41光催化劑。利用XRD、IR和UV-VIS等方法對催化劑進(jìn)行了表征。TiO2與MCM-41發(fā)生了化學(xué)鍵合，TiO2不易脫落，催化劑重復(fù)使用5次活性變化