負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦制備條件的優(yōu)化與光催化降解性能研究.pdf

1、本文采用溶膠凝膠法，以鈦酸丁酯作為前驅(qū)體、無水乙醇作為溶劑、乙酰丙酮作為水解抑制劑，以尿素為氮源、普通玻璃片為載體，制備負(fù)載型氮摻二氧化鈦，用Design-Expert8.0軟件設(shè)計(jì)響應(yīng)面試驗(yàn)方案，分別優(yōu)化在紫外光下與可見光下的光催化反應(yīng)中負(fù)載型氮摻二氧化鈦的最佳制備條件，確定了溶膠pH值、氮元素?fù)诫s量（以尿素質(zhì)量記）與焙燒溫度這三個(gè)響應(yīng)因素的最優(yōu)值，通過對不同條件下制得的樣品測試負(fù)載效果及進(jìn)行表征，分析了三個(gè)響應(yīng)因素對光催化效果的影響

2、。推導(dǎo)并驗(yàn)證了光催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)方程，按優(yōu)化所得的條件制備樣品并在自然光下不同天氣狀況時(shí)進(jìn)行光催化降解試驗(yàn)，分析不同天氣狀況對光催化反應(yīng)的影響。主要結(jié)論如下:
　　(1)紫外光下，溶膠pH值、氮元素?fù)诫s量（以尿素質(zhì)量記）與焙燒溫度的優(yōu)化結(jié)果分別為6.94、0.72g、472.60℃，可見光下優(yōu)化結(jié)果分別為7.27、0.7g、434.03℃?；貧w方程的顯著性極為明顯且失擬項(xiàng)不顯著，溶膠pH值、氮元素?fù)诫s量與焙燒溫度三個(gè)因素間的交互效

3、應(yīng)顯著，按優(yōu)化所得的條件制備樣品并在相應(yīng)條件下進(jìn)行試驗(yàn)，所得結(jié)果預(yù)期試驗(yàn)結(jié)誤差率均小于0.3％。
　　(2)對不同制備參數(shù)下所制備出的負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦進(jìn)行了負(fù)載量與負(fù)載穩(wěn)定性測試，并用SEM、XRD、DRS與FT-IR等手段對樣品進(jìn)行了表征，分析溶膠pH值、氮元素?fù)诫s量與焙燒溫度這三個(gè)因素的變化對負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦負(fù)載效果、表觀性狀、官能團(tuán)與微觀結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果顯示，溶膠pH值對負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦的表觀性狀影響較大，較低的

4、溶膠pH值會嚴(yán)重降低負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦的負(fù)載量與負(fù)載穩(wěn)定性，較高只對其表面微觀形貌有影響;氮元素?fù)诫s會導(dǎo)致二氧化鈦的最大吸收波長發(fā)生紅移，并且紅移程度隨著氮元素?fù)诫s量的增大而增加，而其它條件相同時(shí)，光催化效率卻隨氮元素?fù)诫s量的增大先增加后減小，氮元素的摻雜量對二氧化鈦的官能團(tuán)組成也有一定影響;焙燒溫度對二氧化鈦的晶型影響較為顯著，溫度過低或過高都會導(dǎo)致板鈦礦、金紅石型二氧化鈦含量的增加，而銳鈦礦相含量相對減少，而當(dāng)銳鈦礦相在整體組份中

5、占有較高含量時(shí)才能具有較高的光催化活性。
　　(3)假設(shè)并推導(dǎo)了光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程，并分別用在紫外光與可見光下優(yōu)化所得條件制備的樣品在相應(yīng)光源下進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果表明負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦在兩種光源下的光催化反應(yīng)都遵循Langmuir-Hinshelwood一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程。將兩種樣品與在相同條件下制得的未摻雜氮元素的樣品在分別在晴天、多云、霧霾天氣下進(jìn)行試驗(yàn)，結(jié)果表明在霧霾天氣下負(fù)載型氮摻雜二氧化鈦的光催化效果最差，晴天時(shí)最好，在