石墨烯量子點(diǎn)-硫化鎘納米復(fù)合物的制備及其光催化性質(zhì)研究.pdf

1、能源與環(huán)境危機(jī)是本世紀(jì)全球面臨和亟待解決的共同難題，光催化分解水制氫技術(shù)為解決該難題提供了一種經(jīng)濟(jì)、綠色的方案。經(jīng)過(guò)四十多年的發(fā)展，人們相繼報(bào)道了140多種可用于光催化制氫的半導(dǎo)體光催化劑。然而，這些半導(dǎo)體材料由于光生載流子的復(fù)合快，或者光吸收率低，或者需要貴金屬助催化劑負(fù)載等，產(chǎn)氫效率和成本無(wú)法滿足現(xiàn)實(shí)的工業(yè)化生產(chǎn)。隨著納米科技的迅猛發(fā)展，具有出色的導(dǎo)電性、良好透光性和優(yōu)異穩(wěn)定性的新型二維碳納米材料—石墨烯在光分解水制氫方面表現(xiàn)出了極

2、大的潛力，吸引了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。盡管已被證明可顯著地提高傳統(tǒng)半導(dǎo)體的光催化制氫性能，但帶隙被打開(kāi)的石墨烯材料在光解水制氫方面的應(yīng)用以及石墨烯基半導(dǎo)體光催化劑的催化機(jī)理還有待進(jìn)一步研究。石墨烯量子點(diǎn)和化學(xué)修飾的氧化石墨烯是兩種帯隙被打開(kāi)的石墨烯材料。因此，本文以可見(jiàn)光響應(yīng)的硫化鎘半導(dǎo)體作為基礎(chǔ)，研究了石墨烯量子點(diǎn)在復(fù)合物光解水制氫中的作用，并系統(tǒng)研究了石墨烯-硫化鎘異質(zhì)結(jié)光催化劑的制氫機(jī)制。本論文的主要工作及結(jié)果如下：
　　1.利

3、用溶劑熱法合成了石墨烯量子點(diǎn)，并系統(tǒng)研究了其光學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明，所合成石墨烯量子點(diǎn)的尺寸在3 nm左右。量子點(diǎn)的光致發(fā)光光譜中存在兩個(gè)較明顯的發(fā)射峰，高斯擬合結(jié)果顯示其可分為峰位分別在394 nm，434 nm和496 nm的三個(gè)子峰。進(jìn)一步討論了激發(fā)波長(zhǎng)和pH值對(duì)其光致發(fā)光性質(zhì)的影響，分析得到了一種可能的石墨烯量子點(diǎn)光致發(fā)光機(jī)理。此外，添加紫外濾光片的熒光發(fā)射實(shí)驗(yàn)表明，石墨烯量子點(diǎn)在氙燈光源激發(fā)下并沒(méi)有熒光上轉(zhuǎn)換性質(zhì)。
　　2.

4、以合成的石墨烯量子點(diǎn)為原料，設(shè)計(jì)并制備了石墨烯量子點(diǎn)/硫化鎘復(fù)合物光催化劑，最初希望利用石墨烯量子點(diǎn)的上轉(zhuǎn)換性能將硫化鎘的光吸收范圍擴(kuò)展至近紅外區(qū)。然而，實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明：制備的石墨烯量子點(diǎn)在氙燈激發(fā)下并沒(méi)有上轉(zhuǎn)換性能，但由于石墨烯量子點(diǎn)是優(yōu)良的電子導(dǎo)體，促進(jìn)了硫化鎘中光生載流子的分離，使石墨烯量子點(diǎn)/硫化鎘復(fù)合物的光催化制氫速率相對(duì)于硫化鎘提高了約2倍。
　　3.合成了不同還原氧化石墨烯含量的石墨烯/硫化鎘復(fù)合光催化劑。SEM、TE