二氧化鉛電極的修飾改性及其電催化性能的研究.pdf

1、PbO2電極因具有良好的催化活性、高析氧電位、化學(xué)穩(wěn)定性好，價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最具有發(fā)展?jié)摿Φ年枠O材料。為了進(jìn)一步提高PbO2電極的電化學(xué)性能，本文通過表面稀土摻雜和制備納米管狀結(jié)構(gòu)來提高PbO2電極的性能，主要的工作如下:
　　通過循環(huán)伏安法(CV)和共電沉積法(CD)制備了稀土Pr摻雜的PbO2電極。比較了稀土Pr摻雜前后以及兩種不同的修飾方法對PbO2電極性能的影響。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)

2、和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段對改性PbO2電極表面的形貌、物相、元素組成與價(jià)態(tài)進(jìn)行了表征。通過CV，強(qiáng)化壽命測試和電化學(xué)阻抗(EIS)考查了改性PbO2電極的電化學(xué)性能和使用壽命。通過電催化降解甲基橙，比較了改性PbO2電極的催化降解能力。結(jié)果表明:稀土Pr的摻雜使PbO2電極的性能有了明顯的提高。摻雜后PbO2電極的晶粒尺寸更加細(xì)小;具有更長的使用壽命，摻雜的PbO2電極平均使用壽命為692h，是未摻雜PbO2電極使用壽命的

3、3.3倍。摻雜的PbO2電極對甲基橙的脫色率和COD除去值分別是未摻雜PbO2電極的1.4倍和1.2倍。CV修飾法制備的Ti/PbO2-Pr2O3(CV)電極性能要優(yōu)于CD修飾法制備的Ti/PbO2-Pr2O3(CD)電極。CV修飾法對PbO2電極的表面形貌影響顯著，Ti/PbO2-Pr2O3(CV)電極的表面有效催化面積更大。Ti/PbO2-Pr2O3(CV)電極具有更高的析氧電位和更長的使用壽命。電催化降解甲基橙的實(shí)驗(yàn)表明Ti/Pb

4、O2-Pr2O3(CV)電極具有更好的電催化性能，Ti/PbO2-Pr2O3(CV)電極相比于Ti/PbO2-Pr2O3(CD)電極，降解時(shí)電流效率增加了17％，而能耗卻下降了8％。
　　采用陽極氧化法和脈沖電沉積法成功制備了納米管狀結(jié)構(gòu)Ti/TiO2NT/PbO2電極?？疾榱薚i/TiO2NT/PbO2電極的表面形貌和化學(xué)組成，對比了PbO2沉積前后電極的電化學(xué)性能的變化。根據(jù)SEM、透射電子顯微鏡(TEM)、XRD、XPS的分

5、析結(jié)果，發(fā)現(xiàn)TiO2納米管內(nèi)的沉積物是β-PbO2，Pb在電極表面的實(shí)際原子百分比為11.75％，PbO2沿納米管管壁沉積并沒有堵塞納米管管腔。電化學(xué)測試表明PbO2最佳的沉積時(shí)間為45min，PbO2的沉積使TiO2納米管的電子傳遞電阻出現(xiàn)了下降。通過電催化降解苯酚的實(shí)驗(yàn)研究了電流密度和Cl-濃度對Ti/TiO2NT/PbO2電極降解苯酚的影響，結(jié)果表明:最佳的電解電流密度為30mA·cm-2，在此電流密度下加入17.53g·L-1N