氣相法制備納米顆粒過程的Monte Carlo模擬及反問題方法研究.pdf

1、通過高溫氣溶膠反應器制備納米顆粒近來引起了科學界和工業(yè)界的廣泛關注，因為其可以制備特定化學物理特性的高純納米顆粒，而這些納米顆粒是制備具有各種優(yōu)良特性的納米材料的基元。模擬這一制備過程能夠有效地增進對于短時間內(nèi)和復雜工藝條件下顆粒動力學的了解。然而這一類型模擬目前仍然存在挑戰(zhàn)，主要原因是這一過程涉及包括顆粒成核、凝并和燒結(jié)等多種動力學事件，生產(chǎn)過程處于復雜工業(yè)生產(chǎn)條件下，溫度分布等多因素影響著納米顆粒產(chǎn)物的品質(zhì)。不僅如此，目前頻繁使用的

2、顆粒動力學模型在某些情況下可能并不是十分準確，辨識有效的動力學模型參數(shù)十分有必要。
　　本文使用顆粒群平衡模擬-蒙特卡洛(population balance-Monte Carlo,PBMC)方法模擬高溫氣溶膠反應器中納米顆粒物動力學演變過程，通過耦合各類先進模型，在提高并保證了計算精度的同時，極大地降低了計算代價，使得Monte Carlo方法能夠快速有效地模擬這一納米顆粒生產(chǎn)過程。通過擴展的Monte Carlo方法，進一步

3、了解了制備過程中納米顆粒物的動力學演變過程及相應的動力學事件競爭關系，建立起模擬正問題過程。
　　基于建立的快速有效的PBMC，本文使用了兩種反問題方法，依次辨識了燒結(jié)、成核和凝并三種動力學事件模型中的不確定動力學參數(shù)。辨識得到的核模型參數(shù)有效可靠，使得模擬結(jié)果與實驗測量值一致，提高了模擬的可信度，而且首次發(fā)現(xiàn)了燒結(jié)核模型中兩個動力學參數(shù)之間的類動力學補償效應，兩個機理參數(shù)間簡單的線性關系使得我們更好的了解了特征燒結(jié)時間公式可能暗