磷鎢酸改性碳材料提高煙氣氧化脫硝抗水性能研究.pdf

1、2013年1月份中國各地出現(xiàn)的嚴(yán)重霧霾天氣引發(fā)人們對大氣污染和PM2.5的再度關(guān)注。由于燃煤火電廠煙氣排放的大量硫氧化物、氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物（VOC）在空氣中發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生相對應(yīng)的硫酸鹽、硝酸鹽、二次有機(jī)氣溶膠等會造成PM2.5顯著增加，如不經(jīng)有效處理而直接排放到大氣中就會成為PM2.5的源頭。目前，煙氣脫硫工藝已經(jīng)較為成熟且實施多年效果顯著，故研究設(shè)計出一套適合中國發(fā)展的經(jīng)濟(jì)、高效、綠色環(huán)保的脫硝工藝流程已經(jīng)迫在眉睫。

2、r>　　選擇性催化氧化法（SCO）作為一種新興的煙氣脫硝工藝由于其過程能耗低、效率高引起廣泛關(guān)注，且其與傳統(tǒng)的SCR法主要區(qū)別是借助催化劑的作用和利用廢氣中的O2把NO氧化為NO2，后續(xù)可與電廠超潔凈煙氣養(yǎng)殖微藻固炭技術(shù)生產(chǎn)生物柴油結(jié)合為一體，使廢氣廢熱得到合理利用，最終產(chǎn)生有經(jīng)濟(jì)價值的硝銨化肥以及生物油品。本文針對此工藝中炭基脫硝催化劑中出現(xiàn)的抗水性能較差的問題做了一定的基礎(chǔ)研究，具體研究工作如下：
　　簡單論述了電廠煙氣氮氧化

3、物的控制技術(shù)以及炭基脫硝催化劑面臨的問題；系統(tǒng)論述了選擇性催化氧化法脫硝的原理及用于煙氣NOx的吸附催化劑。
　　將硝酸改性、堿改性以及高溫?zé)崽幚砀男缘然罨男苑椒ㄓ糜诟纳苹钚蕴康拿撓蹩顾阅堋Ｑ芯拷Y(jié)果表明：原料活性炭在有無水汽條件下脫硝效率均較低，且水汽對其脫硝效率有負(fù)作用；硝酸活化后具有一定的抗水性能，但脫硝效率較低；堿活化改性后脫硝率要高于硝酸改性處理后的脫硝率，NaOH溶液與 KOH溶液處理后樣品催化活性受溶液濃度與煅燒溫

4、度影響恰好相反，前者低濃度低溫脫硝活性高，后者高濃度高溫脫硝活性高，相比KOH處理活性炭樣品脫硝活性較高；高溫?zé)崽幚砀男院竺撓蹩顾阅茌^差；兩步組合處理均比單步處理脫硝抗水性能有所下降。之后對所有樣品進(jìn)行了表面酸堿滴定，研究結(jié)果表明：脫硝抗水性能與表面堿性官能團(tuán)含量并不是簡單的線性關(guān)系。
　　通過在改性活性炭上負(fù)載不同含量的HPW考察催化劑在有水汽條件下的催化氧化脫硝活性，通過FT-IR及BET、SEM以及XRD等表征方法對催化劑

5、進(jìn)行了相應(yīng)表征。研究結(jié)果表明：水汽存在條件下，HPW負(fù)載量為5％、8%、10%、12%時制備的催化劑均保持較好脫硝穩(wěn)定性，其中負(fù)載量為10%時制備的催化劑脫硝活性最高，其NO脫除效率在40%左右；負(fù)載后的HPW以高度均勻的形態(tài)在活性炭載體表面上分布，并沒有改變載體的結(jié)構(gòu)，低負(fù)載量下HPW能夠進(jìn)入載體孔道內(nèi)部，增加其固載強(qiáng)度，同時HPW形態(tài)在反應(yīng)評價前后保持一致，未發(fā)生變化，且抑制了硝基與亞硝基的生成，提高了活性炭的脫硝抗水性能。

6、　　選取10%HPW/C催化劑考察模擬煙氣中反應(yīng)溫度、氧氣含量、水蒸氣含量以及空速等操作參數(shù)對其脫硝抗水性能的影響。研究結(jié)果表明：催化劑脫硝抗水性能隨溫度、水蒸氣含量、空速的增大均為先上升后下降，隨氧氣含量增大為先上升后基本穩(wěn)定。得出最佳的操作條件為：溫度120℃，氧氣含量8%，水蒸氣含量6%，空速1000h-1。
　　考察溶脫時間、溶脫溫度、負(fù)載量以及溶劑類型等因素對HPW/C催化劑固載強(qiáng)度的影響。研究結(jié)果表明：由氣相反應(yīng)導(dǎo)致

7、HPW溶脫量不明顯；在前1h溶脫時間內(nèi)溶脫率迅速增加，之后溶脫率基本穩(wěn)定在4.3%左右；隨溶液溫度的增加，HPW的溶脫率下降；低負(fù)載量基本不溶脫，較大負(fù)載量下溶脫稍顯明顯；硝酸濃度越高溶脫率越大，而氨水濃度越高溶脫率越低。
　　最后，對活性半焦進(jìn)行活化改性處理，結(jié)果表明：水蒸氣對半焦脫硝活性的影響要大于對活性炭的影響；硝酸活化以及高溫?zé)崽幚砘罨荒芙鉀Q高脫硝率與高抗水性能難以同步的問題；當(dāng)HPW負(fù)載量為10%時，脫硝率穩(wěn)定在80