基于碳納米管的酶生物燃料電池酶電極的研究.pdf

1、生物燃料電池是一種能直接將化學能轉(zhuǎn)化為電能的有效裝置。依據(jù)催化劑的不同,可分為微生物燃料電池(MBFC)和酶生物燃料電池(EBFC)。MBFC主要是以微生物活體為催化劑,EBFC主要以提純的酶為催化劑。近年來,由于EBFC的低成本、電解質(zhì)無腐蝕性、較好的生物相容性等優(yōu)勢,正成為國際生物電化學的前沿研究領(lǐng)域之一。目前EBFC存在的主要問題是輸出功率低和使用壽命短,這是EBFC走向?qū)嶋H應用的瓶頸。這個問題主要與酶和電子轉(zhuǎn)移中間體的固定方法和

2、材料有關(guān)。為了改善EBFC的輸出功率和穩(wěn)定性,尋找酶及中間體的新型固定材料、固定方法成為EBFC研究的熱點。本論文以碳納米管(CNTs)為載體,發(fā)展了幾種CNTs表面修飾方法,以此實現(xiàn)生物酶及中間體的固定,并系統(tǒng)研究了獲得的酶電極及酶生物燃料電池的性能。具體研究內(nèi)容可歸納如下:
　　(1)通過π-π吸附作用利用1-芘甲醛(PA)對CNTs表面進行非共價修飾,實現(xiàn)了漆酶(LAC)在CNTS上的固定,循環(huán)伏安法(CV)測試結(jié)果表明:與

3、未修飾CNTs固定LAC的酶電極(LAC/CNTs電極)相比,PA修飾CNTs固定LAC的酶電極(LAC/PA-CNTS電極)對氧還原具有更優(yōu)異的電催化活性。以此為陰極,CNTs固定葡萄糖氧化酶(GOD)為陽極(GOD/CNTs電極)構(gòu)建BFCs具有較高的輸出功率。
　　(2)以β-環(huán)糊精(β-CD)修飾的酸化CNTs為載體,實現(xiàn)了中間體二茂鐵(Fc)在CNTs上的固定,后跟GOD混合再加入戊二醛交聯(lián),形成大的酶簇結(jié)構(gòu)。把復合物涂

4、滴到電極表面干燥,制得GOD/CNTs-CD-Fc電極。與未用β-CD修飾的GOD/CNTs-Fc電極相比,GOD/CNTs-CD-Fc電極對催化葡萄糖氧化具有更好的催化活性,與商業(yè)E-TEK Pt/C修飾的玻碳電極作為陰極組成生物燃料電池,輸出功率也明顯提高。
　　(3)以乙二胺(EDA)修飾的CNTs固定二茂鐵甲醛(Fc),蠶絲蛋白膜(SF)與戊二醛交聯(lián)固定GOD,研究了以CNTs-Fc與SF-GOD形成的復合物修飾的玻碳電極