紙基電噴霧離子遷移譜儀關(guān)鍵技術(shù)研究.pdf

1、離子遷移譜（Ion Mobility Spectrometry, IMS）是一種痕量化學(xué)物質(zhì)分析技術(shù)，其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、檢測(cè)快速、靈敏度高且可在大氣壓條件下工作，易于制成便攜式儀器被用來實(shí)現(xiàn)對(duì)痕量樣品的快速分析。目前發(fā)展的離子遷移譜技術(shù)還無法滿足實(shí)現(xiàn)對(duì)液態(tài)樣品的現(xiàn)場(chǎng)快速痕量分析的要求，為了填補(bǔ)國土安全、醫(yī)學(xué)、生物等領(lǐng)域?qū)σ簯B(tài)樣品的現(xiàn)場(chǎng)快速痕量分析技術(shù)的需求，本文以離子遷移譜技術(shù)為突破口研究并提出了一種新的分析方法——紙基電噴霧離子遷移譜法；研

2、制了一種新型離子遷移譜儀——紙基電噴霧離子遷移譜儀（Paper Spray Ionization Ion Mobility Spectrometer, PSI-IMS）；為了提高儀器的靈敏度和分辨率，對(duì)紙基電噴霧電離源、漂移管等關(guān)鍵技術(shù)進(jìn)行了研究和設(shè)計(jì)。本文的主要工作概述如下：
　　首先研究了用來指導(dǎo)設(shè)計(jì)、優(yōu)化離子遷移譜漂移管結(jié)構(gòu)的數(shù)值模擬方法，旨在通過數(shù)值模擬結(jié)果優(yōu)化漂移管的結(jié)構(gòu)，提高離子遷移譜儀分辨率。利用建立的漂移管電場(chǎng)模型

3、，指導(dǎo)優(yōu)化了離子門附近局部電場(chǎng)分布，系統(tǒng)分析總結(jié)了漂移管幾何結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)漂移管內(nèi)電場(chǎng)分布的影響規(guī)律，由于漂移管內(nèi)電場(chǎng)分布會(huì)影響儀器的分辨率，所以該規(guī)律可以為漂移管的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供參考；基于漂移管氣流場(chǎng)模型，仿真驗(yàn)證了本文提出的改進(jìn)的“含導(dǎo)流結(jié)構(gòu)的斜吹式”漂移氣進(jìn)氣結(jié)構(gòu)能夠有效縮小漂移區(qū)內(nèi)非平穩(wěn)氣流的區(qū)域，進(jìn)而可以提高儀器的分辨率；為了綜合考慮電場(chǎng)、氣流場(chǎng)及溫度等諸多因素對(duì)離子運(yùn)動(dòng)軌跡的影響，本文基于離子在漂移管內(nèi)的受力分析利用COMSO

4、L Multiphysics軟件的粒子追蹤模塊，建立了漂移管內(nèi)離子運(yùn)動(dòng)的多物理場(chǎng)耦合模型，通過該模型指導(dǎo)漂移管整體的優(yōu)化設(shè)計(jì)，這種基于有限元法的多物理場(chǎng)模擬方法對(duì)含有不規(guī)則形狀電極的漂移管也可以獲得精確的求解。與傳統(tǒng)的依靠經(jīng)驗(yàn)、實(shí)驗(yàn)結(jié)果設(shè)計(jì)優(yōu)化漂移管的方法相比，基于數(shù)值模擬結(jié)果的漂移管結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)優(yōu)化方法，可以減小設(shè)計(jì)周期、降低設(shè)計(jì)成本。
　　接著對(duì)紙基電噴霧電離源、反應(yīng)區(qū)和離子門等關(guān)鍵技術(shù)進(jìn)行了研究。為了研制適合于離子遷移譜儀的紙基

5、電噴霧電離源，重點(diǎn)研究了幾個(gè)關(guān)鍵問題，如紙片類型及紙片形狀的選擇及優(yōu)化問題、紙基電噴霧源與離子遷移譜接口的設(shè)計(jì)問題、紙基電噴霧電離源的搭建問題、以及紙片與接口電極之間電壓的選擇問題等。針對(duì)紙基電噴霧電離源，對(duì)漂移管反應(yīng)區(qū)進(jìn)行了設(shè)計(jì)優(yōu)化，提出了一種物理的離子約束機(jī)制，革新了去溶劑氣體的進(jìn)氣方式，可以在不增加儀器復(fù)雜度的前提下，提高儀器的靈敏度和分辨率。離子門的性能會(huì)影響儀器的靈敏度和分辨率，本文提出了一種新的基于印刷電路板工藝的離子門設(shè)計(jì)

6、方法，基于該方法設(shè)計(jì)的離子門定位精度高、共面性好、加工簡(jiǎn)便，為儀器的性能提供了保障。此外，本文還根據(jù)儀器的信號(hào)特征進(jìn)行了數(shù)字濾波算法的應(yīng)用研究和基于差分法的譜峰檢測(cè)方法的研究。
　　之后在對(duì)紙基電噴霧電離源和漂移管等關(guān)鍵技術(shù)研究的基礎(chǔ)上，提出了一種新型離子遷移譜儀的搭建方案。并對(duì)自行研制的紙基電噴霧離子遷移譜儀的典型實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。對(duì)儀器的數(shù)值模擬結(jié)果表明本文提出的研制方案能夠降低電場(chǎng)和氣流場(chǎng)非均勻性對(duì)儀器性能的負(fù)面影響。另外

7、利用標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)物2,6-二叔丁基苯酚對(duì)儀器進(jìn)行了性能測(cè)試，測(cè)得譜峰的約化離子遷移率與文獻(xiàn)報(bào)道一致；在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下，檢出限可達(dá)0.05 ppm，分辨率可達(dá)47，超過了傳統(tǒng)離子遷移譜商品化儀器分辨率水平。此外，與傳統(tǒng)離子遷移譜儀相比，紙基電噴霧離子遷移譜儀在線性范圍、重復(fù)性、進(jìn)樣速度等方面均有提高。
　　最后提出了一種新的快速檢測(cè)痕量可卡因的分析方法——紙基電噴霧離子遷移譜法，該方法可用于緝毒現(xiàn)場(chǎng)對(duì)注射液和粉末這兩種殘留形態(tài)可卡因的

8、快速鑒定?；谧孕醒兄频募埢妵婌F離子遷移譜儀進(jìn)行了一系列的定量分析實(shí)驗(yàn)。對(duì)液態(tài)可卡因檢測(cè)的檢出限為2 mg/L，線性范圍可達(dá)兩個(gè)數(shù)量級(jí)且相關(guān)系數(shù)為99.2％，表現(xiàn)出較好的線性，對(duì)濃度為50 mg/L的可卡因溶劑進(jìn)行了11次重復(fù)檢測(cè)，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差6.5%，體現(xiàn)出較好的重復(fù)性。對(duì)固態(tài)可卡因檢測(cè)的檢出限可達(dá)5 ng，在10~200 ng條件下呈線性，相關(guān)系數(shù)為99.7%，對(duì)含100 ng可卡因表面進(jìn)行11次重復(fù)測(cè)試，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為6.3%，